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可再充电的锂离子电池是当前便携式电子设备中应用最广泛的移动电源。但是,目前商业化的锂离子电池的容量以及其循环寿命仍然不能满足实际要求。因此研究出具有高比容量和长循环寿命的负极材料具有重大的意义。本文采用了三种不同的方法,制备出三种不同的硅基复合材料,并对其进行了电化学测试。 选用氧化石墨烯、碳纳米管和硅纳米粒子为原料,采用水热法得到了3D海绵状还原氧化石墨烯/硅/碳纳米管复合材料。石墨烯气凝胶和碳纳米管可以有效地缓冲充放电过程中硅产生的巨大的体积变化,抑制硅纳米颗粒的团聚和粉化;石墨烯和碳纳米管可以增强负极材料的导电性以提高材料的电化学性能;碳纳米管中的含氮基团可以利用电荷的同性相斥异性相吸的原理,促进三种原料的均匀混合。该复合材料在0.05A/g的电流密度下测得的比容量为2552mAh/g,循环100次后仍有1215mAh/g的容量保留,说明该材料具有较高的比容量和较好的循环稳定性。 为了制备出性能更为优异的负极材料,合成了碳纳米管@硅复合材料。首先将碳纳米管分散在溶液中,以正硅酸乙酯(TEOS)为原料,以碳纳米管为轴在其表面生长二氧化硅球,再通过镁热还原最终生成碳纳米管@硅复合材料。碳纳米管的加入可以增强材料的导电性,并且由于硅粒子被碳纳米管串联在一起,可以在一定程度上抑制硅的粉化和脱落。本章采用的实验方法简单易操作,且制得的复合材料具有较高的比容量。该复合材料在0.05A/g的电流密度下,首次放电比容量为3147mA/g,首圈库伦效率为69%,循环100次之后的比容量为889mAh/g。 基于之前的研究,虽然碳纳米管@硅复合材料的初始容量有所增加,但是其循环稳定性仍然不够理想,为了提高碳纳米管@硅复合材料的循环稳定性,制备了石墨烯/碳纳米管@硅/石墨烯自支撑复合膜。将之前工作中制备得到的碳纳米管@硅复合材料和还原氧化石墨烯通过抽滤的方法进行层层组装,得到石墨烯/碳纳米管@硅/石墨烯自支撑复合膜。制备得到的复合膜在0.05A/g的电流密度下的首次放电容量为2042mAh/g,循环100次之后,仍有960mAh/g的比容量。相比于碳纳米管@硅复合材料,复合膜的循环稳定性更为优异。