【摘 要】
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光催化氧化技术利用半导体将太阳能应用于水体净化,受到了广泛的研究。苝酰亚胺（Perylene dimide,PDI）具有较高的光与热的稳定性、合适的能带结构（Eg=1.78e V）以及较好的可见光吸收范围（可吸收＜700 nm的光）,被认为是一种具有实际应用前景的光催化材料。然而,本征PDI光催化材料的光生电荷复合严重,使其光催化活性较低。目前,科研工作者提出了多种方法与策略以改善PDI材料的光催
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光催化氧化技术利用半导体将太阳能应用于水体净化,受到了广泛的研究。苝酰亚胺（Perylene dimide,PDI）具有较高的光与热的稳定性、合适的能带结构（Eg=1.78e V）以及较好的可见光吸收范围（可吸收＜700 nm的光）,被认为是一种具有实际应用前景的光催化材料。然而,本征PDI光催化材料的光生电荷复合严重,使其光催化活性较低。目前,科研工作者提出了多种方法与策略以改善PDI材料的光催化性能,但大部分主要集中在将PDI材料与其他光催化材料进行复合以抑制光生电荷的复合,对于改善PDI材料本身的光生载流子分离效率的研究较少。基于以上背景,本论文以PDI为研究对象,系统的研究了通过构建内建电场（Internal electric field,IEF）和加速界面电荷转移以提高PDI材料的光催化降解性能,并详细地阐明了提高PDI材料光催化降解活性的机理与机制。主要研究内容与结论如下:通过分子结构调控,合成出具有不同分子偶极强度的PDI-CH3（0.0034 D）、PDI-NH2（1.1715 D）和PDI-COOH（2.3257 D）光催化材料。可见光照射下,光催化降解有机污染物实验和H2O2制备实验发现,具有大分子偶极强度的PDI-COOH光催化材料表现出最高的光催化活性,而分子偶极强度越小的PDI材料呈现出越小的光催化活性。相关测试表明,分子偶极的存在诱导产生出更大的IEF,IEF能够有效地促进光生电子与空穴分离,从而使得光催化氧化性能和还原性能都能够被显著地提高。上述研究发现,为通过分子结构调控的方法来增强IEF最终显著提高光催化性能提供了依据。基于PDI光催化材料中的π电子离域通道有利于电子传输与迁移,故向PDI光催化体系中加入电子受体Fe3+以增强界面电荷转移从而提高该体系的可见光光催化降解水中有机污染物的性能。光催化降解实验发现,电子受体Fe3+的加入可以使PDI光催化体系的降解速率大幅度地提升。同时,能够更加稳定PDI材料的结构。机理研究发现,在PDI/Fe3+体系中,Fe3+起着电子受体的作用。当PDI光催化剂受到光激发产生光生电子-空穴对时,Fe3+就会再PDI材料表面以较快的速度与其光生电子进行还原反应,生成Fe2+。此时,就在一定程度上促进了光生电荷的有效分离。光生空穴也被快速的释放与PDI材料表面吸附的有机污染物进行氧化反应。基于以上研究发现,为提高PDI材料光催化活性以进一步进行实际应用提供了一种有效的方法。本论文的研究发现,为发展高活性的PDI材料提供了实验和方法参考,也为构筑高效的光催化降解体系做了有效的方法探索。
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