钙钛矿是一种有机-无机杂化金属卤化物型材料,结构通式是ABX3型。钙钛矿材料具有较高的吸光能力,载流子迁移率和材料来源广等优势。基于这种优良材料制备的平面结构的钙钛矿太阳能电池开压损失小和光电转化效率较高。其光电转化效率从2009年的3.8%提升到现在的24.2%,与商业化生产的晶硅太阳能电池相近,是未来最有可能取代晶硅太阳能电池,成为太阳能电池的主力军。钙钛矿材料一般用于制备钙钛矿太阳能电池的吸光层。薄膜的质量优劣是影响钙钛矿太阳能电池的光电性能的决定性因素。所以控制晶体的成核速率,减缓成膜速度,调控薄膜的形貌制备出具有高质量薄膜的器件一直是研究的热点。成膜质量好,孔洞少,覆盖率高的薄膜可以降低载流子的复合速度,有利于载流子的提取速率,进一步提高器件的性能。本论文主要使用添加剂改善薄膜形貌质量,发展了两种不同类型的添加剂加入到钙钛矿光吸收层,达到了改善薄膜形貌,提高了薄膜的质密和平整性,改善了钙钛矿太阳能电池的光电性能。本论文主要研究成果总结如下:(1)采用2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚(BHT)作为添加剂,使用一步溶液旋涂法制备的钙钛矿薄膜,该添加剂的加入调控了钙钛矿薄膜的质量。主要的机理是BHT中的经基和钙钛矿中的碘离子形成氢键,增强相邻钙钛矿晶体之间的凝聚力,并且BHT包裹在钙钛矿的表面阻挡水氧的进入。制备出来的薄膜孔洞较少,粗糙度较低及覆盖率较好的高质量的薄膜,同时加入BHT之后载流子寿命明显增加了,载流子的复合也明显降低。本论文采用的器件的结构是:FTO/c-Ti02/CH3NH3PbI3/Spiro-OMeTAD/Ag的电池,将不同浓度的BHT加入到前驱体溶液中制备出不同的钙钛矿太阳能电池。结果显示:当BHT含量为4.2 wt%时,器件的光电转化效率最佳,并且填充因子有较大的改善(从60.60%提高到72.70%),开路电压为1.07 V,短路电流密度为23.43 mA/cm2,光电转化效率从14.93%提升到18.28%。所以,该策略可以制备出平整质密,粗糙度较小的高质量的钙钛矿薄膜,为制备出高效稳定的钙钛矿太阳能电池的光电转化效率。(2)钙钛矿吸光层薄膜的质量直接决定了器件性能的优劣,我们将添加剂硒氰酸钾(KSeCN)加入到钙钛矿的前驱体溶液中,钙钛矿分解先产生的Pb(SeCN)42-络合体中间体。它结合力较强,抑制钙钛矿的分解。中间体的SeCN-中Se原子和N原子的孤对电子可以与Pb离子发生强烈的相互作用,对钙钛矿的框架结构进行了稳定并且提升了钙钛矿薄膜的质量。结果表明,通过优化KSeCN的不同浓度,我们制备出了具有较大晶粒尺寸和质密平整的钙钛矿薄膜。基于此器件的光电转化效率从14.34%提高到18.41%。更重要的是,未掺入KSeCN的钙钛矿薄膜的载流子寿命提高了 2.2倍,说明加入KSeCN制备的薄膜的缺陷较少,载流子存活的时间较长。对器件的光电性能提升很有意义。另外,相对于没有加入KSeCN制备的器件表现出了更加优异的稳定性,将未封装的电池放置在空气中500 h之后,光电转化效率仍然保持在85.3%以上。本论文加入了两种不同类型的添加剂(BHT和KSeCN),促进了钙钛矿均质成核和改善钙钛矿薄膜的质量,从而提高了钙钛矿太阳能电池的光电转化效率和稳定性。