【摘 要】
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由于传统能源的不可再生性,开发和利用可再生的清洁能源,对减少化石燃料的使用有着重要意义。氢气具有零碳含量的特点,能量密度较高,足以与石油媲美,被认为是一种无污染,可以满足未来可持续发展需求的替代燃料。通过水分解产生氢气有着重要的应用价值,这是因为水解制氢可以通过分子间的转化实现大量能量的储存,且不会产生温室气体和其他污染物。层状双氢氧化物(LDHs)被认为是一种很有潜力的水电解催化剂。经过调研,本
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由于传统能源的不可再生性,开发和利用可再生的清洁能源,对减少化石燃料的使用有着重要意义。氢气具有零碳含量的特点,能量密度较高,足以与石油媲美,被认为是一种无污染,可以满足未来可持续发展需求的替代燃料。通过水分解产生氢气有着重要的应用价值,这是因为水解制氢可以通过分子间的转化实现大量能量的储存,且不会产生温室气体和其他污染物。层状双氢氧化物(LDHs)被认为是一种很有潜力的水电解催化剂。经过调研,本论文选取了成本低,合成简单的NiFe LDH作为研究对象。水热合成法可以实现在泡沫镍基底上直接生长NiFe LDH,制备出的材料进行OER反应,起始过电位仅为180 m V。但由于LDHs存在丰富的氧活性中心,被吸附的Hads与电负性氧之间的相互作用很强,Hads之间很难相互结合生成氢气,导致该材料析氢活性较差,应用受到限制。之前的研究大部分是在具有LDHs结构的材料中加入其它有利于水解离的化合物,或者通过改变催化剂的形貌来提高析氢性能。但这些通过增加活性反应位点的数量或引入新的化合物来提高LDHs在碱性介质中的HER活性的方式,不能从根本上改变催化剂的活性。而对LDHs进行掺杂可以有效减轻被吸附的Hads与LDHs中电负性氧的相互作用,增强材料的HER性能。本论文以此为理论依据,尝试对NiFe LDH材料进行锰、钴、磷等元素的掺杂,经过电化学测试发现,通过气相法制备出的磷掺杂的材料有着很好的析氢活性,在碱性条件下进行反应,电流密度为10 m A cm-2时,过电位为125m V。分别将NiFe LDH和P-NiFe LDH作为阳极和阴极材料进行全解水测试,1.62 V时可达到目标电流密度,可稳定运行14 h。进一步,在阳极室用有机物的电催化氧化反应,替代OER反应。一方面可以降低反应所需过电位,另一方面可以生成具有更多商业价值的产物,提升经济收益。实验结果显示,以5-羟甲基糠醛(HMF)作为阳极反应底物,1.385 V电压下,析氢反应和HMF的氧化就可以发生,且HMF的转化率可以达到98%,法拉第效率和对FDCA的选择性都接近于100%。
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