6-HKA及其结构修饰物的药代动力学及脑组织分布研究

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众多研究结果表明,银杏叶提取物具有改善记忆和增加血液循环的药理作用,并已被应用于早期阿尔兹海默症、血管性痴呆等疾病的治疗。6-羟基犬尿喹啉酸(6-hydroxykynurenic acid,6-HKA),是银杏叶提取物中一种含量较低但不可忽视的含氮酚酸类化合物。目前,关于6-HKA的研究仍主要集中于分离制备及合成和分析方面,对于其药理作用的研究报道不多,仅在体外实验中证明6-HKA具有过氧亚硝酸盐清除活性及对N-甲基-D-天冬氨酸(N-methyl-D-aspartic acid,NMDA)受体具有拮抗作用,提示其可能具有神经保护作用。有关6-HKA的研究也尚未涉及到药物代谢及动力学(drug metabolism and pharmacokinetics,DM/PK)和结构修饰等研究内容。因此,为了更加深入地了解6-HKA的DM/PK特征,改善6-HKA的生物利用度和血脑屏障(blood brain barrier,BBB)透过性,为6-HKA的开发和利用提供依据,本课题对6-HKA的药代动力学、脑组织分布、转运、代谢、排泄、脑缺血损伤及结构修饰的影响等方面进行了研究。1.6-HKA在大鼠体内的药代动力学和脑组织分布建立了大鼠血浆和脑组织匀浆中6-HKA的UPLC-MS/MS分析方法并运用该方法考察了6-HKA的药代动力学和脑组织分布情况。研究结果表明,6-HKA经口服给药后,吸收速度较快(Tmax=0.39±0.09 h),但其吸收较差(Cmax=152.0±85.5μg/L,AUC(0-t)=340.0±136.3 μg/L*h)、生物利用度低(3.96±1.45%),脑组织分布含量少(多数低于6 ng/g脑)。2.6-HKA与药物转运体的相互作用、大鼠体内外代谢和排泄6-HKA与药物转运体相互作用研究结果表明,6-HKA是OAT3、OCT2、MATE2K和OCTN2的抑制剂,是OAT3的底物;6-HKA的体内外代谢研究和排泄研究结果表明,6-HKA经口服给药后,在体内基本不发生代谢,而直接以原形形式通过尿液或粪便排出。3.局灶性脑缺血损伤对6-HKA脑组织分布的影响通过考察6-HKA连续4天口服给药后大脑中动脉栓塞(middle cerebral artery occlusion,MCAO)手术组小鼠和假手术组小鼠左右大脑皮层的分布情况,说明了MCAO引发的局灶性脑缺血损伤可减小BBB对于6-HKA的阻力,增加6-HKA的入脑量,提高脑血比。4.6-HKA结构修饰对细胞表观透过系数、大鼠药代动力学及脑组织分布的影响建立了大鼠血浆和脑组织匀浆中6-HKA的3个结构修饰物(170518-3、170518-4和170518-5)的UPLC-MS/MS分析方法,并应用该方法考察了6-HKA结构修饰对细胞表观透过系数、药代动力学及脑组织分布的影响。研究结果表明,6-HKA羧基的酯化可大大提高修饰物的细胞表观透过系数和生物利用度。其中,异丙酯化的6-HKA(170518-4)经口服给药后,生物利用度(41.8士15.3%)及其母体药物6-HKA在脑组织内的含量(49.7±9.2 ng/g脑)均较6-HKA直接给药显著提高。
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