【摘 要】
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高热导率绝缘高分子材料是解决电子器件体积持续缩小与及时散热之间矛盾的最佳方案。进一步赋予导热高分子基复合材料可循环回收利用功能将有利于降低成本、保护环境及维持其可持续发展。为此,本文采用多聚甲醛（PFA）和含有芳香酰胺特殊结构的4,4’-二氨基苯酰替苯胺（DABA）为原料,通过利用分子链间氢键强相互作用向树脂固化网络中引入局域微观有序结构增大声子传播自由程,合成一类新型本征导热聚六氢三嗪热固性树脂
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高热导率绝缘高分子材料是解决电子器件体积持续缩小与及时散热之间矛盾的最佳方案。进一步赋予导热高分子基复合材料可循环回收利用功能将有利于降低成本、保护环境及维持其可持续发展。为此,本文采用多聚甲醛（PFA）和含有芳香酰胺特殊结构的4,4’-二氨基苯酰替苯胺（DABA）为原料,通过利用分子链间氢键强相互作用向树脂固化网络中引入局域微观有序结构增大声子传播自由程,合成一类新型本征导热聚六氢三嗪热固性树脂（DABA-PHT）及其复合材料,并得出如下结论:（1）通过聚合反应动力学研究,发现水及甲醛含量对反应体系凝胶时间具有重要影响。低温反应得到预聚体（DABA-HDCN）,进一步经过200℃高温固化2h后得到结构相对完善、高度交联的DABA-PHT。树脂拉伸强度、断裂伸长率、杨氏模量、玻璃化转变温度、5%热分解温度、热导率、介电常数分别达到106.9MPa、3.45%、4.05GPa、219.4℃、285.9℃、0.38W·m-1·K-1、4.83。DABA-PHT树脂具有良好的可熔可塑和循环加工性能。DABA-PHT树脂在1mol/L盐酸溶液中约1.9h左右完成降解,原料DABA回收率大于95%。（2）以DABA-PHT树脂为基体,分别采用氮化硼（h BN）、氧化铝（Al2O3）、h BN/Al2O3为导热填料,考察不同填料对复合材料导热性能的影响规律。结果表明:对于h BN/PHT复合材料,h BN含量为10～60wt%时,面外热导率提高1.1～6.4倍,面内热导率提高了2.3～32倍,5%热分解温度随填料含量增加最大提高12.5%,杨氏模量提高1.1～1.5倍,但拉伸强度下降23～79%;对于h BN/Al2O3/PHT复合材料,h BN/Al2O3比例、填料总含量、填料粒径是影响复合材料导热性能的主要因素,当填料粒径都约为20μm时,热导率最大。当h BN/Al2O3/PHT复合材料中的h BN与Al2O3质量比为1时（填料总含量为50wt%）,复合材料面外热导率最大达到1.53W·m-1·K-1,比h BN/PHT提高26%,较纯树脂提高4倍;随着Al2O3含量增加,热导率迅速降低到Al2O3/PHT体系的0.68W·m-1·K-1。h BN/PHT或Al2O3/PHT在8mol/L盐酸溶液中24h可完全降解,回收得到的填料化学结构基本没有发生变化,填料和基体原料DABA回收率均大于95%。
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