【摘 要】
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超级电容器具有充放电速率快、功率密度高、使用寿命长、成本低等优点,在储能领域受到了越来越多的关注。过渡金属基化合物具有理论比电容高、氧化态丰富、形貌和结构可控等优点,广泛应用于超级电容器电极材料研究领域。其中NiCo基化合物可以充分发挥双金属离子之间的协同效应,提高超级电容器的比电容、循环稳定性、倍率性能。因此,本文以泡沫镍网为基底,尿素为沉淀剂,通过水热法制备了多种NiCo基电极材料,讨论了不同
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超级电容器具有充放电速率快、功率密度高、使用寿命长、成本低等优点,在储能领域受到了越来越多的关注。过渡金属基化合物具有理论比电容高、氧化态丰富、形貌和结构可控等优点,广泛应用于超级电容器电极材料研究领域。其中NiCo基化合物可以充分发挥双金属离子之间的协同效应,提高超级电容器的比电容、循环稳定性、倍率性能。因此,本文以泡沫镍网为基底,尿素为沉淀剂,通过水热法制备了多种NiCo基电极材料,讨论了不同阴离子的加入对NiCo基电极材料的结构和性能的影响。具体研究如下:（1）通过一步水热法,在120℃下反应3 h,得到三种不同卤素阴离子调控的NiCo基电极材料。结果表明,卤素离子与镍网基底间的化学作用差异造成了在镍网表面生长的NiCo基电极材料具有不同的组成和形貌。在加入F-的体系中,水热产物主要为纳米片支撑纳米线阵列结构。在加入Cl-离子和Br-离子的体系中,产物为镍/钴的碱式碳酸盐。其中Cl-离子诱导形成的Cl-NCCH/NF电极,在电流密度为2 mA·cm-2下,具有最大的面积比电容(2572 mF·cm-2)、质量比电容(734.9 F·g-1)和最佳的倍率性能。将其作为正极和活性炭作为负极组装的全固态非对称超级电容器,在1350W·kg-1的功率密度下,器件的能量密度为27.8 Wh·kg-1,且循环10000次后,电容保持率为102%。（2）单一卤素阴离子调控的电极,结构过于单一,不利于对NiCo基电极的优化,而利用双阴离子的调控作用可实现高性能电极材料的生长。采用一步水热法,通过改变体系中F-/Cl-离子的比例,合成了具有不同纳米片和纳米线占比的纳米片支撑纳米线阵列的NiCo LDH电极材料;再通过碱转化作用,增大了电极的反应活性位点和比电容。当F-和Cl-离子比例为0.3:1,并且在6 mol·L-1KOH溶液中浸泡6 h后得到的CM0.3-NiCo LDH电极性能最优。在2 mA·cm-2电流密度下,电极具有的面积比电容和质量比电容分别为4692 mF·cm-2和1421.9 F·g-1。将其作为正极组装的全固态非对称超级电容器,具有0-1.8 V的大电压窗口。在功率密度为1800 W·kg-1时,器件最大的能量密度为44.8 Wh·kg-1,且具有良好的循环稳定性。（3）采用二次水热处理方式,实现了离子半径较大的WO42-在LDH层间的插入,并通过化学还原和电化学活化的方式,制备了含有低价态W（IV）物种的OA-NiCo LDH电极。由于低价态钨元素的存在,NiCo LDH电极的电荷传递电阻得到改善,电容性能得到增强。在5 mA·cm-2电流密度下,面积比电容和质量比电容可达到6310 mF·cm-2和1724 F·g-1。在50 mA·cm-2的大电流密度下,进行充放电5000次,其电容保持率可达到98.2%。将其作为正极与负极活性炭组装的全固态非对称超级电容器,具有0-1.8 V的大电压窗口,在功率密度为1350 W·kg-1下,能量密度能够达到48.7 Wh·kg-1。进行10000次的充放电循环后,电容保持率可以达到79.1%。论文针对不同种类的阴离子对NiCo LDH形貌、结构以及电化学性能影响开展了相关研究,从而为理解纳米阵列结构的生长行为提供了实验依据,也为制备性能优异的NiCo LDH电极材料提供了新的思路。
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