【摘 要】
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超冷分子凭借其独特的性质,在量子计算、精密测量等领域发挥着不可替代的作用。然而,获得超冷分子却并非易事。目前,直接激光冷却正在发展成为一种原理简单而效果明显的有效方法。不过这种方法对分子的电子结构有特殊的要求,并不是所有天然的分子都适合。本文通过理论研究了如何发现合适的和调控不合适的天然分子成为直接激光冷却候选分子,并应用到NH、Li H、Na H、KH、HF、HCl和HBr分子,构建了它们的直接
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超冷分子凭借其独特的性质,在量子计算、精密测量等领域发挥着不可替代的作用。然而,获得超冷分子却并非易事。目前,直接激光冷却正在发展成为一种原理简单而效果明显的有效方法。不过这种方法对分子的电子结构有特殊的要求,并不是所有天然的分子都适合。本文通过理论研究了如何发现合适的和调控不合适的天然分子成为直接激光冷却候选分子,并应用到NH、Li H、Na H、KH、HF、HCl和HBr分子,构建了它们的直接激光冷却方案。1.以NH分子为例,研究了比二重态分子更复杂、且在闭合循环跃迁中夹杂有暗态的三重态分子的激光冷却方案。使用多参考组态相互作用方法和aug-ccp V5Z基组并包括自旋轨道耦合分裂效应的方法,计算了X~3Σ-、a~1Δ、b~1Σ+和A~3Π态的势能曲线、跃迁偶极矩和光谱常数。利用所获得的势能曲线求解分子的核运动Schr（?）dinger方程,获得了各个电子态的振动和转动能级以及它们之间跃迁的弗兰克-康登因子,基于~3Π1（?）X~3Σ-跃迁构建了两色激光冷却方案。通过计算辐射寿命,多普勒温度和反冲温度评估了光学方案的冷却效果。结果表明,~3Π1（?）X~3Σ-跃迁远高于其他跃迁,并且处于闭合循环跃迁中间的暗态a~1Δ和b~1Σ+态不会影响激光冷却方案,累积的弗兰克-康登因子达到了0.99996。所构建方案的多普勒温度和反冲温度计算值为20.2μK和11.4μK,说明该激光冷却方案可产生明显的冷却效果。2.考虑到只有少数天然的分子具有高度对角化的弗兰克-康登因子,我们构建了一种通过添加电场,将没有合适的电子结构性质的分子调控成为可用于激光冷却候选者的方法。并且使用基于机器学习的解决方案确定最佳电场来调控基态和激发态的势能曲线,使它们的平衡位置接近,从而获得高度对角化的弗兰克-康登因子。以Li H、Na H和KH分子为例说明该方法的细节和有效性。计算了不同电场下的势能曲线,振动能量和弗兰克-康登因子。最终,分别构建了这3个分子的六色、三色和五色激光冷却方案,累积的弗兰克-康登因子达到0.99993、0.9999和0.99997。基于本方案,多普勒温度/反冲温度计算值分别为116.9/24.3、480.3/7.1和213.6/2.6μK。本方法原则上可以应用到任何没有高度对角化的天然分子,使它们通过电场调控实现激光冷却。3.进一步研究了可用于构建光学方案的激发态是排斥态的分子。通过添加电场可以将排斥态变为束缚态,同时调控基态和激发态的平衡位置,以获得高度对角化的弗兰克-康登因子。以HF、HCl和HBr分子为例,说明了该方法的具体操作并确认其可靠性。同样通过机器学习解决方案确定了调控电场的强度,计算了X~1Σ+和A~1Π态的在不同电场下所有势能曲线和弗兰克-康登因子。最后,分别构建了这三个分子的激光冷却方案,其累积的弗兰克-康登因子可以达到0.99994、0.99999和0.99998,多普勒温度/反冲温度计算值分别为196.0/119.1、230.3/36.4和177.0/13.1μK。说明应用该方法确实能够构建出没有低激发束缚态分子的激光冷却方案。
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