【摘 要】
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近年来,溶液法合成的胶体铅卤钙钛矿纳米晶以其独特的光学特性、超高的光致发光量子效率(PLQE)和合成工艺简单等优点吸引了材料科学家的关注。全无机Cs Pb X3(X=Cl,Br,I)纳米晶体因具有高的化学稳定性和较长的器件寿命使之更适合现实应用。虽然钙钛矿纳米晶体(PeNC)溶液的PLQE较高,但在固态薄膜中保持高的发光效率仍然是一个挑战;钙钛矿纳米晶体发光二极管(LED)受到非辐射复合及低载流子
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近年来,溶液法合成的胶体铅卤钙钛矿纳米晶以其独特的光学特性、超高的光致发光量子效率(PLQE)和合成工艺简单等优点吸引了材料科学家的关注。全无机Cs Pb X3(X=Cl,Br,I)纳米晶体因具有高的化学稳定性和较长的器件寿命使之更适合现实应用。虽然钙钛矿纳米晶体(PeNC)溶液的PLQE较高,但在固态薄膜中保持高的发光效率仍然是一个挑战;钙钛矿纳米晶体发光二极管(LED)受到非辐射复合及低载流子注入效率的限制,而这两者对于表面配体的控制要求是矛盾的。在此阶段,除了表面处理,需要探索新的同步提高光致发光与电致发光效率的策略。有机共轭小分子C8-BTBT是一种高迁移率宽带隙的P型半导体,能够与CsPbBr3 PeNC形成I-型异质结。本文主要研究了纯CsPbBr3 PeNC以及含有不同主体材料C8-BTBT质量分数的复合发光体系(记为PeNC/C8-BTBT)的微观结构、光学和电学特性。重点研究了在有机主体C8-BTBT的分子晶格中,CsPbBr3PeNC发光客体的光学性能提升的基本原理,并将此复合薄膜应用于LED器件的发光层中,主要内容如下:(1)制备CsPbBr3 PeNC与有机共轭小分子C8-BTBT形成的主客体复合前驱体溶液,采用浸渍提拉法制备PeNC/C8-BTBT复合薄膜。实验研究表明,对于主体质量分数为75%的复合薄膜,采用410 nm的激发波长,即使在低的激发功率密度下,其PLQE仍可以超过80%。采用两种激发波长(分别位于主体材料和客体材料吸收区域)测试纯CsPbBr3 PeNC与复合薄膜的瞬态PL光谱,探究了复合薄膜PLQE增强的根本原因,结合前驱体溶液与薄膜的高分辨透射电子显微镜(HRTEM)以及面外XRD的表征与分析,揭示了主客体材料间的一种晶格匹配关系,证实了PLQE增强的主要贡献来源于富含主体材料的复合薄膜中纳米晶体内部达到的高的载流子密度。(2)以CsPbBr3 PeNC/C8-BTBT复合薄膜作为LED的发光层,基于典型的器件结构,研究复合发光层对于电致发光器件性能产生的积极作用。实验结果表明,基于低比例复合薄膜制备的器件EQE为0.59%,高于纯CsPbBr3 LED,结合提升的电流效率验证了载流子注入的有效性以及复合薄膜作为电致发光层的可行性。因此,高迁移率宽带隙主体材料C8-BTBT的存在,对客体钙钛矿纳米晶产生了表面钝化作用,减少了非辐射复合,并促进了发光层内的载流子传输,使得最终电致发光器件的外部量子效率和电流效率得以提升。
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