Co基整体催化剂的制备及VOCs催化燃烧研究

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催化燃烧是治理挥发性有机化合物(VOCs)的最有效和应用最广泛的技术。VOCs催化燃烧反应的关键是催化剂的选择。本文以堇青石为载体,将钴负载在载体上得到Co3O4纳米线,并将其与其它活性组分如钙钛矿、MnO2相结合制备整体催化剂,并用于邻二甲苯催化燃烧。主要工作与结果如下:1.采用水热合成和浸渍的两步结合方法,将具有不同形态的钙钛矿(LaBO3,B=Mn,Co,Ni)/Co3O4成功地整合到三维(3-D)堇青石蜂窝陶瓷内外孔道表面上。表征结果表明,La2NiO4-Co3O4显示出由许多纳米线弯曲缠绕而成的3D分层空心微球结构,LaMnO3.15-Co3O4和LaCoO3-Co3O4呈现纳米线结构。与LaMnO3.15/Co3O4/堇青石和LaCoO3/Co3O4/堇青石催化剂相比,La2NiO4/Co3O4/堇青石催化剂的邻二甲苯燃烧起燃温度较低,催化性能更好。La2NiO4与Co3O4之间存在协同作用,促进催化剂的储氧能力的提高,而且La2NiO4与Co3O4之间强烈的相互作用,促进多孔空心微球结构的形成,催化剂比表面积增加。另外,当La2NiO4负载量为11.39 wt%并在600℃下焙烧4 h时,催化剂表现出最佳的催化性能,在299℃下具有90%的邻二甲苯转化率。催化剂稳定性测试结果表明,该催化剂还具有良好的转化稳定性。2.采用水热合成法制备了不同形貌的MnO2/Co3O4/堇青石整体催化剂,研究了钴盐种类、硝酸钴与尿素摩尔比和水热反应温度对催化剂活性的影响。表征结果表明,高锰酸钾和碳层反应,得到MnO2纳米颗粒,维持纳米花状结构的同时,MnO2与Co3O4之间的协同作用也提高了催化剂活性。不同的钴源作为前驱体会形成不同的形貌。以硝酸钴为钴源,得到纳米花状结构;乙酸钴作为钴源时,为具有尖锐尖端的针状纳米线结构;而由氯化钴制备的催化剂结构并非纳米线,而是均匀生长的扇形片状结构。活性测试表明,以硝酸钴为钴源,硝酸钴和尿素摩尔比为1:2.5、水热反应温度为160℃时,MnO2/Co3O4/堇青石催化剂活性最好,因为形成了多孔纳米线结构,催化剂具有更大的比表面积。此外,催化剂在较宽的空速(5000-20000 h-1)和浓度范围(500-1500 ppm)内仍表现出优异的催化性能。
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