缓冲溶液合成介孔分子筛AlMCM-41及其表征

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纯硅MCM-41介孔分子筛离子交换容量小,水热稳定性低,酸含量低,应用很难。研究较多的是在MCM-41上引入Al和其它一些杂原子,使分子筛在材料表面产生酸中心,加强在催化反应中的酸活性。本文用直接合成法引入骨架铝制备了有序的AlMCM-41,利用缓冲溶液自动调节反应体系的pH值,制备了有序的介孔分子筛AlMCM-41。采用SAXRD、BET、TEM、IR等测试手段对分子筛进行表征。以硅酸钠为硅源,铝酸钠为铝源,十六烷基三甲基溴化铵(C16H33(CH33NBr)为模板剂,用水热合成法制备了不同Si/Al比的有序介孔分子筛。通过SAXRD、TEM、IR分析表征结果表明:介孔分子筛的结晶度随着铝量的增加而降低。并对AlMCM-41进行了阳离子交换,考察了不同离子交换后样品的吸湿能力的变化,并对介孔分子筛的吸水再生能力进行了研究。结果表明:同族离子交换的分子筛,随着水化能的降低,分子筛吸水能力降低;H+交换的分子筛再生能力最强,再生后吸湿能力也最强。在氨水-氯化铵和硼酸钠缓冲体系中,以硅酸钠、铝酸钠和十六烷基三甲基溴化铵为原料,水热合成法制备了有序介孔分子筛。考察了铝量、老化温度、pH值对分子筛合成的影响,结果表明在Si/Al比为25、老化温度为25℃、pH值为9.5时,得到结晶度较好的AlMCM-41。在硼酸钠缓冲体系中,考察了铝量、pH值对分子筛合成的影响,在Si/Al比为25、pH值为9.5时,得到结晶度较好的AlMCM-41。对AlMCM-41介孔分子筛进行了水蒸气热稳定性研究,结果表明,相同条件下,缓冲溶液中制备的AlMCM-41的水蒸气热稳定性要比非缓冲体系的要强,而两种缓冲体系相比,硼酸钠体系的水蒸气热稳定强。着重研究了硼酸钠体系中合成介孔分子筛的水热稳定性,得到铝量、水蒸汽处理温度、合成pH值对介孔分子筛水蒸气热稳定性的影响规律。在Si/Al比为25、pH值为9.5时得到的样品水热稳定性最高,700℃水蒸气处理4h后的AlMCM-41(100)面能保持一定的相对强度,800℃水蒸气处理后的AlMCM-41骨架结构坍塌。
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