大口径磷酸二氢钾(KDP)晶体的激光辐照损伤,是制约惯性约束聚变装置负载能力提升的瓶颈之一。近年来,激光诱导损伤已成为国内外学者研究的热点问题。研究影响KDP晶体损伤阈值的因素,理解晶体的损伤机理,对指导光学元件的生长与加工有着重要意义。本论文主要应用扫描电子显微镜、荧光发射谱、荧光寿命谱和同步辐射荧光、衍射等方法,对KDP晶体损伤区的形貌、元素分布和损伤过程进行了详细研究。首先,本文运用同步辐射近边吸收结构光谱证明,低通量多脉冲辐照KDP晶体(退役元件)和高通量辐照KDP晶体的损伤过程不同;其次,加深了对高、低通量激光辐照下,KDP晶体损伤过程与损伤机理的认识;最后,进一步研究了不同通量辐照条件下KDP晶体损伤区的缺陷。本文简述了惯性约束核聚变和KDP晶体辐照损伤的基础理论,对KDP晶体的结构、生长进行了系统的阐述,在KDP晶体损伤研究现状的基础上提出了本论文的研究内容。针对文中所应用的实验方法及其原理使用进行了简要说明。在实验方面,使用扫描电子显微镜和拉曼技术得到不同通量辐照KDP晶体的形貌特征和拉曼光谱,在此基础上利用X射线近边吸收结构光谱研究退役元件和高通量辐照下KDP晶体的表面电子结构。采用高斯拟合分析磷的L2,3边XANES得到,KDP晶体损伤区出现新的化合物。11.50 J/cm2辐照KDP晶体中只存在中链结构化合物,而退役元件表面出现了长链、中链、短链结构化合物。KDP晶体损伤区的链长增加,形成桥氧键,使P-O键长增加,长的四面体键会阻碍磷的3s轨道与氧的2p轨道叠加。因此,类p态能级带形成的几率减小。高通量辐照下,KDP晶体损伤区的2p轨道电子向3p(类p态能级带)的跃迁,随着通量的增加而减小。退役元件表面的损伤不均匀,电子跃迁比较复杂。本文先采用飞行时间二次离子质谱得到损伤坑附近的元素分布,然后结合同步辐射μ-XRF和μ-XRD进一步研究了,退役元件和高通量辐照下KDP晶体的元素分布和结构变化。在高通量辐照下,KDP晶体损伤区的磷、钾元素具有相同的分布,在退役元件中这两种元素的分布则不同。高通量辐照下,KDP晶体损伤区产生K2H2P2O7和KPO3晶体,用化学反应式表示:2KH2PO4→K2H2P2O7+H2O,K2H2P2O7→2KPO3+H2O.总的热分解式为:KH2PO4→KPO3+H2O而在退役元件中则产生了 K2H2P2O7和K2H8(PO4)P2O7晶体,反应过程如下:2KH2PO4→K2H2P2O7+H2OK2H8(PO4)2P2O7 晶体的结构为 K2[H2PO4-H-H2P2O7-H-H2PO4]。结果显示出高通量辐照下,KDP晶体完全脱水,退役元件分解不完全。这与近边吸收结构光谱研究中退役元件损伤区出现长链结构化合物的结果一致。运用时间分辨光致发光谱研究了 KDP晶体的荧光带。结果显示出,在11.50 J/cm2辐照KDP晶体中,磷氧空穴中心缺陷出现的几率为85.50%,而在退役元件和9.00 J/cm2辐照KDP晶体中,磷氧空穴中心缺陷出现的几率分别为54.10%、52.00%。相反,在11.50 J/cm2辐照KDP晶体中,磷氧电子中心缺陷出现的几率为2.40%,而在退役元件和9.00 J/cm2辐照KDP晶体中,磷氧电子中心缺陷出现的几率分别为11.50%、29.60%。这两种缺陷可能是由两种不同的方式形成的,并且在一定条件下可以相互转化。在较长链结构化合物中容易形成桥氧键,桥氧键使P-O键变长,磷氧空穴中心主要存在于中链结构中,而磷氧电子中心主要存在于短链结构化合物中。因此,在11.50 J/cm2辐照KDP晶体中,磷氧空穴中心出现的几率最大,磷氧电子中心出现的几率最小。这与9.00 J/cm2辐照KDP晶体中这两种缺陷出现的情况相反。而退役元件的激光辐照通量低、晶体表面损伤不均匀,且经过了 400个脉冲的辐照。这是引起退役元件与高通量辐照KDP晶体中,缺陷出现几率不同的原因。利用真空紫外荧光光谱研究了不同通量辐照下KDP晶体的缺陷。每个KDP晶体分别测试了 200-400 nm和400-800 nm范围的发射谱。对不同通量辐照下KDP晶体的发射谱进行高斯拟合,每个高斯峰都代表了一种缺陷。与退役元件和11.50 J/cm2辐照KDP晶体相比,9.00 J/cm2辐照下KDP晶体的荧光谱上,在231.55 nm处出现了一个新峰。这个本征荧光带是由自捕获激子的辐照湮灭引起的。根据我们之前的研究,9.00 J/cm2辐照KDP晶体中主要是短链结构,11.50 J/cm2辐照KDP晶体中主要是中链结构化合物,退役元件的损伤较复杂,有短链、中链、长链结构。短链中的P-O键较短,磷的3s轨道与氧的2p轨道重叠增加,则自捕获激子的辐照湮灭增强。因此,9.00 J/cm2辐照KDP晶体光致发光谱中出现231.55 nm荧光带,说明了退役元件中的缺陷与9.00 J/cm2辐照KDP晶体中的缺陷不同。在理论计算方面运用第一性原理密度泛函研究含氧空位KDP晶体的电子结构和光学性质,分析了缺陷KDP晶体的最优化结构,发现含氧空位的PO4四面体出现变形,对称性被破坏。由于氧空位缺陷态位于费米能级附近,含氧空位KDP晶体的带隙比完好KDP晶体的带隙小2.75 eV。而且,氧空位KDP晶体光学性质曲线的低能量(小于5 eV)处,出现了很多新峰。氧空位KDP晶体吸收光谱的200-400 nm范围也出现了新的吸收峰。计算结果显示出,氧空位减小了 KDP晶体的损伤阈值。最后总结了本论文的工作并对后续研究进行了展望。