自旋和电荷是电子固有的内禀属性,前者主要用于信息的处理和传输,而后者大多用于信息的储存,通常由磁性材料完成。若一种材料同时具备这两种属性,那么就十分使用于自旋电子学的研究[1]。自旋阀[2]以及磁隧道结（MTJs）[3-6]都是自旋电子学器件的关键组成元件,其中MTJs是应用最广泛的一种,研究表明,MTJs具备的高自旋过滤效应和磁隧穿电阻（TMR）效应对自旋注入效率、信息存储容量提升等方面有重要作用。不幸的是,传统的磁隧道结面临着许多问题,例如:铁磁电极和势垒的缺陷失序,异质结的界面氧化、热稳定性差、器件寿命短等问题,这些都会使得TMR降低,因此越来越满足当今科技的要求。随着二维材料的快速发展,大量的二维本征磁性材料先后被发现,基于二维材料的范德瓦尔异质结成为了MTJs研究领域的重点。我们需要具备高居里温度、较高的载流子迁移率、大的垂直磁各向异性、近100%自旋极化率等诸多优异特性的二维材料。石墨烯（Gr）和三碘化铬（CrI3）凭借优异的磁学和电子结构特性从众多的二维材料中脱颖而出,基于以上分析,我们将这两种二维材料结合起来,组成范德瓦尔斯异质结。本文利用密度泛函理论方法（DFT）研究了Gr|2ML-CrI3（AB）|Gr异质结的稳定性、界面构型以及能带结构;利用密度泛函理论与非平衡格林函数结合方法[7]（NEGF-DFT）深入探讨了Gr|2ML-CrI3（AB）|Gr异质结自旋注入率（SIE）和磁隧穿电阻（TMR）,为开发新型范德瓦尔斯异质结器件提供了理论支撑。主要内容和研究结果如下:1.设计了Gr|2ML-CrI3（AB）|Gr范德华异质结的界面结构、范德瓦尔斯间距、结构稳定性等。结果发现,六种界面结构的范德华间距和体系总能量相差不大,证实了Gr与CrI3组成范德华异质结,界面层的平滑对体系稳定性和磁性的影响很小。2.分析了Gr|2ML-CrI3（AB）|Gr异质结的能带结构,发现了层间铁磁（FM）耦合状态（PC）,自旋向上的电子可以畅通无阻地通过,自旋向下的电子遇到一个较宽的带隙;层间反铁磁（AFM）耦合状态（APC）,两种自旋组态的电子均遇到一定的带隙,且在狄拉克点附近有一定的散射态,所以两种电流都存在,但很微弱。揭示了自旋过滤效应的机制。3.研究了Gr|2ML-CrI3（AB）|Gr异质结的量子输运性质,结果表明了:对于PC,具有完美的自旋过滤效应（100%）,将自旋向下的电子全部过滤掉;对于APC,自旋极化率不足50%。该体系的TMR很大,在PC态0.05V下,可达到最大值（近20000%）。此外,该体系在某几段偏压区间内存在显著的负微分电阻效应（NDR）。本文的研究结果为实验上基于范德瓦尔斯异质结,制备量子输运器件提供了理论支持。