Cr、Mn掺杂AlN和GaN半金属性质的第一性原理研究

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自旋电子学是一门最新发展起来的涉及磁学、电子学以及信息学的交叉学科,它同时利用电子的电荷和自旋来进行信息的存储和处理。自旋电子器件与普通半导体电子器件相比具有非易失性、低功耗和高集成度等优点。目前的关键问题之一是要寻找具有高自旋极化率、高居里温度的自旋电子材料。而AlN和GaN半导体具有较宽的带隙,通过掺杂过渡金属(Cr、Mn等)可以得到较高的居里温度和高自旋极化率(100%)的半金属材料,因此,AlN和GaN基稀磁半导体(半金属)在自旋电子学领域具有重要的应用价值。本文采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法,计算Cr、Mn替代式掺杂纤锌矿和闪锌矿AlN和GaN的能带结构和态密度等性质,系统研究Cr、Mn掺杂AlN和GaN的半金属磁性机理,分析掺杂浓度对半金属能隙的影响,得到的主要结果如下:(1)Cr(Mn)-AlN具有比较宽的半金属能隙,而Cr(Mn)-GaN的半金属能隙相对较小。主要原因是GaN比AlN的半导体能隙小,而且Cr(Mn)-GaN的自旋向下子带受Ga-4s和Ga-4p轨道影响较大,并向费米能级展宽,导致其半金属能隙比较小。(2)同等掺杂浓度下,Mn-Al(Ga)N比Cr-Al(Ga)N的半金属能隙大。这是因为Mn的d态能级比Cr低,Mn-3d与N-2p杂化更强,导致自旋交换劈裂更大,因此Mn-Al(Ga)N的自旋向下子带相对远离费米能级,使其半金属能隙较大。(3)对于纤锌矿和闪锌矿Cr(Mn)-AlN,Cr(Mn)-3d态对自旋向下子带导带底的能量位置起决定作用,即决定半金属能隙的大小。在6.25%~25%的掺杂浓度范围内,随着掺杂浓度的增大,Cr(Mn)-AlN的半金属能隙逐渐减小:纤锌矿Mn-AlN的半金属能隙从1.49eV减小到0.95eV,闪锌矿Mn-AlN的半金属能隙从1.56eV减小到1.08eV,纤锌矿Cr-AlN的半金属能隙从1.13eV减小到0.79eV,闪锌矿Cr-AlN的半金属能隙从0.69eV减小到0.56eV。主要原因是随着掺杂浓度的增大,Cr(Mn)原子间相互作用增强,Cr(Mn)-3d态向两边展宽,导致自旋向下子带导带底的能量位置下降,从而半金属能隙变窄。而对于纤锌矿和闪锌矿Cr(Mn)-GaN,决定其半金属能隙的自旋向下子带主要来自Cr-3d、N-2p杂化,同时受Ga-4s、Ga-4p轨道影响较大,在掺杂浓度增大时,Cr(Mn)原子之间的相互作用对半金属能隙的影响不够明显。因此,Cr(Mn)-GaN的半金属能隙随掺杂浓度的变化比较小。在6.25%~25%的掺杂浓度范围内,纤锌矿Mn-GaN的半金属能隙在0.85~0.71eV之间,闪锌矿Mn-GaN的半金属能隙在0.74~0.65eV之间,纤锌矿和闪锌矿Cr-GaN的半金属能隙在0.2eV左右,都与掺杂浓度的关系不大。本文的计算结果和已有的研究结果符合得比较好,说明我们的计算方法是可靠和可行的。另外我们还得出了一些新的计算结果和新规律,并尝试做出解释。虽然这些还有待理论或实验上的验证,但对于进一步研究AlN和GaN基稀磁半导体(半金属)的性质和应用具有一定的参考价值。
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