【摘 要】
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我国深部煤层气资源储量丰富,但其复杂地质结构、低渗透率成为限制煤层气高效开发的主要因素之一。利用注入CO2强化深部煤层气开采技术不仅能够有效的提高煤层气采收率,还能够同时地质封存温室气体CO2,因此该技术被认为是实现“碳中和”的有效措施之一。目前,高压注入深部煤层的CO2通常以超临界态赋存,而超临界CO2与次临界态相比,许多物理化学性质都发生了显著变化,其与煤体的相互作用将会更加复杂。论文以注CO
【基金项目】
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十三五国家科技重大专项(2016ZX05043005); 国家自然科学基金面上项目(51674050); 十三五国家重点研发计划项目资助(2016YFC0801404)
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我国深部煤层气资源储量丰富,但其复杂地质结构、低渗透率成为限制煤层气高效开发的主要因素之一。利用注入CO2强化深部煤层气开采技术不仅能够有效的提高煤层气采收率,还能够同时地质封存温室气体CO2,因此该技术被认为是实现“碳中和”的有效措施之一。目前,高压注入深部煤层的CO2通常以超临界态赋存,而超临界CO2与次临界态相比,许多物理化学性质都发生了显著变化,其与煤体的相互作用将会更加复杂。论文以注CO2强化深部煤层气开采为研究背景,以鄂尔多斯盆地和阜新盆地的烟煤为研究对象,综合运用表面物理化学、煤岩学、吸附科学、分形几何学、流体力学、煤力学等多种学科的交叉研究方法,分别从煤体大分子结构、微观孔隙结构、力学损伤特性和渗透率演化等方面开展了超临界CO2与烟煤相互作用的系统研究,揭示了煤体大分子结构演化对孔隙结构的影响机理,阐明了孔隙结构改变对于煤体力学及渗流特性的作用机制。本文取得的主要研究成果和认识如下:(1)超临界CO2饱和破坏了煤体晶体结构,导致碳有序度减小,晶体结构完整性降低。超临界CO2饱和后煤样X射线衍射图谱的碳酸盐矿物的特征峰明显减弱,说明煤体中一些碳酸盐矿物在超临界CO2饱和过程中被溶蚀了。超临界CO2饱和促使衍射角减小而导致002峰左移,这就间接导致了煤样芳香层间距d002的进一步增大。而微晶结构堆砌度Lc、芳香层片数Nave和石墨化度g在超临界CO2饱和后均呈现减小趋势。此外,饱和后煤样红外光谱吸收峰的减弱说明超临界CO2能够萃取煤中的部分有机物,例如脂肪烃、羟基等含氧化合物与部分碳氢化合物。(2)超临界CO2对煤体孔隙分布与形态改造作用明显。超临界CO2饱和后煤样的总孔容呈现增加趋势,说明超临界CO2对煤体孔隙结构产生了明显的扩孔效应。压汞法和低场核磁共振法获得的超临界CO2饱和前后煤样孔径分布与低温氮气吸附实验获得变化趋势一致。此外,超临界CO2饱和后,煤样的渗流孔分形维数和吸附孔分形维数均有不同程度的降低,表明超临界CO2对煤体孔隙表面形态进行了改造,使其更加平滑和规则。(3)煤样在CO2饱和后强度显著劣化,且劣化程度取决于CO2相态与饱和时间。超临界CO2饱和后煤样峰值强度降低量显著高于次临界CO2饱和煤样,这与超临界CO2导致煤样产生的更大吸附膨胀和其特有的萃取能力有关。次临界CO2饱和后煤样的破坏情况呈现简单的剪切破坏与拉伸破坏的组合情况,而超临界CO2后,煤样的破坏情况则呈现复杂的多结构面形式破坏。此外,煤样的力学强度随着超临界CO2饱和时间的增长而降低,但降低幅度随着饱和时间的增加而减小。(4)超临界CO2注入后,煤样渗透率显著降低,且随着注入压力的增加,渗透率出现了回弹现象。超临界CO2注入导致煤样的渗透率相比注入前显著降低,这与注CO2强化深部煤层气先导工程所观察到的现象一致。当围压为12MPa和16MPa时,随着CO2注入压力的增加,渗透率出现了回弹现象,对应的回弹点分别为7MPa和10MPa左右,这表明了有效应力和煤基质吸附CO2产生的膨胀效应对于渗透率的控制存在竞争作用。通过数值模拟分析了煤储层气体运移过程中渗透率回弹和恢复现象,发现裂隙气体压力的快速下降是渗透率回弹的根本原因,且对于深部煤层,渗透率回弹现象更加明显。(5)构建了超临界CO2作用下煤储层多尺度结构演化模型,分析了煤体微晶结构参数对孔隙结构演化的影响规律,揭示了煤体微观结构响应对宏观特性的影响机制。超临界CO2作用下煤体的微晶结构延展度La、微晶结构堆砌度Lc和芳香层片数Nave减小,导致了煤样微晶结构碳的尺寸减小。另一方面,傅里叶红外光谱实验表明煤样在饱和后一些官能团被萃取出来,这就可能导致煤中的无定形结构碳产生断裂,从而破坏煤体的晶体结构完整性。饱和后煤样微晶结构单元之间的空隙和其内部碳原子网的分子隔层会增大,这就一定程度上导致了煤样孔隙数量和体积的增加。对煤体裂纹扩展的力学过程分析发现,饱和后形成的孔裂隙可能成为力学弱面,加速裂隙的扩展和联通,最终导致煤样力学性能的劣化。本文的研究深化了超临界CO2与煤体的相互作用机理的认识,为我国深部煤层开展注CO2强化煤层气开采工程探索提供理论支持。论文研究期间,共发表学术论文7篇,其中以第一作者发表学术论文5篇(SCI检索5篇),授权发明专利2项。该论文有图106幅,表38个,参考文献329篇。
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