【摘 要】
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光动力治疗（PDT）作为一种先进的癌症治疗技术,因其具有低毒性、微创性和可追踪性等优点,在癌症诊疗一体化领域具有重要的应用前景。其中设计与制备具有优良发光和产活性氧能力的光敏剂对PDT的发展至关重要。然而,目前开发的光敏剂仍存在下列主要缺陷:（1）光敏剂的近红外（NIR）发光与产活性氧能力之间存在竞争关系;（2）光敏剂表现为单一的细胞器靶向和单一的发光,诊疗效果不理想;（3）光敏剂不能很好地实现治
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光动力治疗（PDT）作为一种先进的癌症治疗技术,因其具有低毒性、微创性和可追踪性等优点,在癌症诊疗一体化领域具有重要的应用前景。其中设计与制备具有优良发光和产活性氧能力的光敏剂对PDT的发展至关重要。然而,目前开发的光敏剂仍存在下列主要缺陷:（1）光敏剂的近红外（NIR）发光与产活性氧能力之间存在竞争关系;（2）光敏剂表现为单一的细胞器靶向和单一的发光,诊疗效果不理想;（3）光敏剂不能很好地实现治疗效果的实时反馈。本论文以解决上述问题为导向,设计并制备了三种新的光敏剂体系并用于成像介导的PDT,主要研究结果如下:（1）发展了一种合理的分子设计策略（转子效应）用于有效提高NIR光敏剂在聚集状态下的发光性能并保持好的产单线态氧（~1O2）能力。首先制备了一种新的三苯胺类光敏剂（TPAM-1）。TPAM-1在聚集状态下能有效产生~1O2,但由于分子具有强的扭曲分子内电荷转移（TICT）性质,其NIR发光性能很弱（荧光量子产率为0.4%）。随后在光敏剂TPAM-1的分子骨架中引入三个转子（对甲氧基苯基团）构建出另一种新的光敏剂（TPAM-2）。基于转子效应,TPAM-2在聚集状态下的NIR发光性能显著提升（荧光量子产率为10%）,同时仍保持着好的产~1O2能力。进一步通过两亲性聚合物（DSPE-PEG2000）将光敏剂TPAM-2制备成具有良好水溶性和生物相容性的纳米粒子,并展现出良好的NIR荧光成像和光动力杀灭癌细胞的性能。（2）提出了一种设计与制备具有双细胞器靶向和双颜色发射的有机光敏剂的策略（氰基效应）。首先制备了一种以三苯胺为电子供体（D）,苯环为π桥（π）和乙烯基吡啶盐为电子受体（A）的D-π-A型光敏剂（TPA-2Py+）。TPA-2Py+在水溶液中具有高~1O2产生效率,并能靶向NIR成像癌细胞的线粒体。而当在TPA-2Py+的电子受体单元中引入氰基单元后,由于氰基效应,制得的另一种光敏剂（TPA-2Py A+）能同时靶向成像癌细胞的溶酶体和核仁,并分别呈现NIR荧光和绿色荧光。此外,TPA-2Py A+展现出有效的PDT效果,并能通过明显的发光颜色变化自评价光动力治疗中细胞的死亡。（3）设计并制备了一种独特的自报告光敏剂（TPA-3Py A+）用于PDT和动态双颜色模式下的实时追踪治疗。TPA-3Py A+在分子组成上含有D-π-A体系,分别由一个扭曲的三苯胺单元（D）、三个苯环单元（π）和三个氰乙烯基吡啶盐单元（A）所构成。由于强D-π-A作用,TPA-3Py A+展现出良好TICT性能和~1O2产生能力（相对单线态量子产率为124%）。基于以上光学与光敏性能,TPA-3Py A+能够双色成像癌细胞并具有良好PDT效果。此外,通过发光颜色、强度和细胞内定位的同时改变,TPA-3Py A+能实时自报告细胞的死亡过程。同时,在光照条件下,TPA-3Py A+也能有效抑制肿瘤的生长。
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