【摘 要】
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利用可再生能源（风能、太阳能、水能等）将二氧化碳电还原为有用化学产品,实现碳资源循环利用,是解决二氧化碳减排的重要技术途径。二氧化碳可以被电还原成16种不同的产物,其中生成一氧化碳的反应最具工业化应用潜力。目前,将二氧化碳电还原为一氧化碳的反应装置主要有三种,其中气体扩散电极电解池是研究最为深入的一种。然而,由于传统气体扩散电极电解池存在电极疏水性丧失、电解池整体碳效率低、产品附加值低等问题,制约
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利用可再生能源（风能、太阳能、水能等）将二氧化碳电还原为有用化学产品,实现碳资源循环利用,是解决二氧化碳减排的重要技术途径。二氧化碳可以被电还原成16种不同的产物,其中生成一氧化碳的反应最具工业化应用潜力。目前,将二氧化碳电还原为一氧化碳的反应装置主要有三种,其中气体扩散电极电解池是研究最为深入的一种。然而,由于传统气体扩散电极电解池存在电极疏水性丧失、电解池整体碳效率低、产品附加值低等问题,制约了该项技术的工业化应用。针对这些问题,本论文对现有技术进行了改进,采用磁控溅射方式制备新型聚四氟乙烯气体扩散电极,并设计了新型气体扩散电极电解池,可以将二氧化碳电还原为一氧化碳,同时副产氯气和碳酸钠。电解所得一氧化碳与氯气可用于合成异氰酸酯、酰氯等高值工业品;碳酸钠可广泛应用于制药与玻璃工业。通过上述途径,可以提高气体扩散电极电解池的整体碳效率和产品的附加值,推动二氧化碳资源化应用。主要研究内容如下:（1）采用磁控溅射技术,以聚四氟乙烯膜替代碳纸制备了一种银负载聚四氟乙烯气体扩散电极（PTFE-GDE）。PTFE-GDE的表面催化剂负载均匀,银的原子比为90.03%;两小时电解中,电流密度稳定在184.1 m A·cm-2;电解前后PTFE-GDE水接触角由117.4°略微降低至109.4°,电极整体保持疏水性。（2）采用银负载聚四氟乙烯气体扩散电极为阴极,涂层钛电极为阳极,阳离子交换膜作为电解池隔膜,Na2CO3水溶液为阴极电解液,Na Cl水溶液为阳极电解液,构建了新型气体扩散电极电解池。电极反应过程中,CO2在阴极上电还原成CO,Cl-在阳极氧化成Cl2,Na+穿过阳离交换膜,在阴极电解液中与碳酸根离子结合,生成Na2CO3。（3）分析了CO2在阴极上的电还原反应的动力学特征,线性扫描和气相色谱分析结果表明,电解CO2制CO的起步电位为-0.9V,在-1.6V电位时,还原电流密度为232 m A·cm-2。研究了氯化钠在阳极上发生氧化反应的动力学过程,电化学测试结果表明,氯离子氧化成氯气的起步电位为1.36 V,且饱和氯化钠溶液中的阳极氧化电流密度最高。20个小时长周期电解过程中,阴极的还原电流密度以±3 m A·cm-2的波动稳定在227 m A·cm-2,生成CO的法拉第效率为86.2%;阳极的氧化电流密度以±2.6m A·cm-2的波动稳定在197 m A·cm-2,生成氯气的法拉第效率为95.6%;阴极电解液中生成的23.7克碳酸钠将电解池的碳效率由50%提高到了100%。
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