木质素/硅基复合材料的制备与改性及其高值化应用的研究

来源 :吉林大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:keximi9
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
在化石资源日益枯竭和环境问题日益严峻的时代背景下,对可再生生物质资源的开发利用已经引起了全世界广大研究者的关注。木质素是储量第二大的陆生生物质资源,年产量高达数千万吨,其中绝大部分均被直接填埋或焚烧,造成了严重的资源浪费以及环境污染。由于木质素含有丰富的官能团和较高的碳含量,在橡胶补强和锂离子电池负极等领域具有一定的应用潜力。利用木质素资源以开发出高值化的先进功能材料,将是人类实现可持续发展的可行途径之一。但木质素具有结构复杂和颗粒尺寸大等缺陷,使其高值化利用面临重重困难。在橡胶行业中,Si O2是最为常用的橡胶补强剂之一,但通常需要以硅烷偶联剂对其表面进行改性才能发挥补强作用。在高性能负极材料领域,硅基材料势头正盛,但在循环稳定性等方面的难题亟待解决。受到稻壳等生物质中次生壁结构的启发,将木质素与硅基材料紧密结合以形成杂化材料,是协同改善各自缺陷的有效途径。本论文以木质素为原料,基于其与Si O2之间的氢键相互作用,并利用两者间相似的“碱溶酸沉”性质,设计制备了一系列的木质素/硅基复合材料及其衍生物。在充分发挥硅基材料的高性能和模板作用的基础上,旨在实现木质素基可再生功能材料在橡胶补强和锂电负极领域的高值化应用,以推进相关行业的可持续发展,研究结果如下:1.以碱木质素和Na2Si O3·9H2O为原料,采用可控的两步酸沉法,无需任何复杂的改性手段,制备了具有优良橡胶补强性能的Si O2@木质素(SL)杂化材料。在杂化纳米颗粒的形成过程中,首先形成Si O2纳米颗粒以作为模板,然后以木质素作为包覆剂与Si O2结合以形成核@壳结构。通过改变酸沉条件,可以便捷地调整产物的尺寸和形貌。补强性能最优的杂化纳米颗粒SSL60具有高比例替代炭黑(CB)的能力。此外,以稻壳黑液为主要原料制备的SLRH-S具有与SSL60相似的理化性质和优良的补强性能。即使原料中各组分的比例不同,也可以通过两步酸沉法灵活地调控产品,以获得预期的性能。证明了该方法在许多碱法提取工艺中的广泛适用性,为生物质综合利用的工艺设计提供了依据。2.以Na2Si O3·9H2O和从木糖渣中提取的木质素黑液为原料,将两步酸沉法与碳化相结合可控地制备了Si O2@木质素基C(S@LB)杂化填料,整个路线方便快捷,无需任何后处理过程。研究了碳化温度以及碳含量对于S@LB补强性能的影响。结果表明,S@LB的颗粒尺寸、比表面积、孔隙特征和表面亲疏水性都会影响最终橡胶复合材料的机械性能。具有“高结构”特征的最佳样品S@LMB500的补强性能可以与商业CB(N550)相媲美。由于填料理化性质的差异,分别以S@LMB500和N550填充的橡胶复合材料表现出了不同的应力-应变行为和动态机械性能,从而揭示了S@LMB500与N550有所差异的补强机理。该研究表明S@LMB500具有可以完全取代N550的潜力。3.将Si纳米颗粒进行热处理,基于柯肯达尔效应以形成内部具有空隙的多核@壳(Multi-Si-void@Si O2)结构。并通过酸沉法将木质素包覆在其表面以形成Multi-Si-void@Si O2@Lig结构,随后原位碳化将木质素转化为木质素基C(LC),最终形成具有Multi-Si-void@Si O2@LC结构的一系列产物,并制备了相应的对照样品。得到的最优产物([email protected])展现了优异的电化学性能,在1.0 A g-1的电流密度下循环1300次后,能保持759 m A h g-1的可逆比容量。适量的LC层保证了材料的导电性和结构稳定性,有利于Si O2层的活化。且活化后的Si O2层中构建有促进离子与电子传导的“高速通道”,同时Multi-Si-void@Si O2结构中适当的预留空间有效地应对了Si在电极材料充放电时的膨胀与收缩。使得材料在保证较高比容量的同时兼顾了循环稳定性。4.以三聚氰胺为氮源,以Zn Cl2为活化造孔剂,与具有良好的Multi-Si-void@Si O2@Lig结构的材料混合,通过高温热解在复合材料的碳层中实现了氮掺杂与活化造孔改性。通过对Zn Cl2使用量的调控,得到的最佳产物([email protected])在保证碳包覆层完整的同时引入了多级孔道结构,从而表现出了优异的循环性能。更为关键的是,其Si O2层的电化学活化速度明显高于未经改性处理的Multi-Si-void@Si O2@LC电极材料(S@LC),显著加快了Li4Si O4和Li2O“高速通道”的构建,使得内部Si核得以作为活性物质来释放容量。通过氮掺杂与活化造孔的协同作用,提供了更丰富的电化学活性位点,提升了材料整体的导电性,构建的多级孔道促进了电解液的扩散与电荷的转移,从而赋予材料更卓越的电化学动力学。
其他文献
自2019年末新型冠状病毒于武汉被发现至今,全球新型冠状病毒肺炎累计确诊病例超4.4亿例,累计死亡病例超602万例。我国通过动态清零和疫苗大规模普及等工作有效控制了疫情的传播与蔓延,但由于新型冠状病毒的不断变异,国内疫情呈现局部高聚集、分散式爆发,导致出现短时间医疗挤兑的问题。同时,根据研究表明,疫苗接种与否直接影响患者的患病程度,所以疫苗接种后SARS-CoV-2中和抗体的分泌也是有效减缓疫情传
学位
睡眠呼吸暂停综合征(Sleep Apnea Syndrome,SAS)是一种常见的睡眠障碍,长期发生睡眠呼吸暂停会诱发高血压、心力衰竭等心血管疾病,严重威胁人类健康。但是,多导睡眠图(Polysomnography,PSG)作为诊断SAS的金标准存在成本较高、检查耗时且舒适性较差等问题。因此,利用少量通道的生理信号自动诊断SAS的研究对于促进SAS检测技术的发展有重要意义。本文分别基于传统机器学习
学位
糖尿病是危害人类健康的重大疾病之一,也是世界各国要优先对付的四大非传染性疾病之一。目前,我国已成为全球范围糖尿病增长最快的地区,也是世界糖尿病第一大国。因此,人体血糖的诊断和监测技术越来越受到重视。本文以能反应人体血糖水平的生物标志物(葡萄糖,1,5-脱水葡萄糖醇(1,5-Anhydroglucitol,1,5-AG))为研究对象,探索廉价、便捷、高灵敏度的检测方法。主要研究内容如下:(1)设计光
学位
合成孔径雷达干涉测量(Interferometric Synthetic Aperture Radar,InSAR)是监测大规模地表形变的主要技术手段,已普遍应用于自然灾害和人类活动导致的地表环境变化监测,并为评估灾后损失和未来风险提供重要信息。由于大气压强、温度与水汽含量的时空变化会造成显著的对流层相位延迟,这严重影响了InSAR形变监测的精度。因此,合理选择适用于研究区域的对流层延迟改正方法十
学位
目的:采用Meta分析的方法探究冲击波治疗在股骨头坏死(ONFH)中的效果。方法:2名研究者独立使用计算机对Pubmed、中国知网(CNKI)、万方(WF)、维普(VIP)数据库进行检索有关研究冲击波治疗ONFH的随机对照试验(RCT)文献,检索起止时间为各数据库建库至2021年7月1日,结合设定的纳入、排除标准对文献进行筛选,提取相关数据并对文献进行质量评价后,借助Revman 5.3软件对录入
期刊
目的:探讨全方位随访管理应用于儿科中成药管理中的效果。方法:选取2020年期间于医院儿科就诊的78例患者作为研究对象,并按照时间先后顺序分成对照组与观察组,每组39例。对照组按照医院用药管理制度和要求指导患者用药,并做好患者用药期间的日常护理服务,如健康教育、不良反应监测等。观察组于对照组基础上实施全方位随访管理。评价两组患者出院后1个月时服药依从性、疾病共性管理、健康知识状况;记录两组患者出院后
期刊
随着现代海洋资源环境的声学探测和调查开发,人类已从最初的认识海洋发展为能够准确掌握海洋状况、提升海洋预测服务能力的阶段。船舶水声信号作为海洋中常见的声波信号之一,其特性引起了大量研究人员的关注。本文针对近海船舶水下信号,从特征提取与分类识别两个方面入手,提出基于改进的噪声自适应完全集合经验模式分解、希尔伯特变换分别与中心频率、排列熵组合的特征提取方法。这两种方法对比表明基于中心频率的方法具有较好的
学位
我国交通运输发展正向世界一流迈进,在“交通强国”战略目标的指导下必将引领新一轮的基础设施建设。路基塌陷问题在我国西南岩溶区广泛存在,每年因路基塌陷而造成的损失不计其数,严重威胁生命安全及城市建设发展。然而,岩溶塌陷在时间上具有突发性,在空间上具有隐蔽性和复杂性,直接获取地下变形数据往往十分困难。针对岩溶塌陷地下土体位移监测难度大的问题,本文提出一种基于MEMS传感器的地下土体位移监测方法。采用时域
学位
金属盐具有多种不同的水合物,也是重金属存在的一种形式,含有不同结晶水的重金属盐水合物在一定程度上影响药物的稳定性或者化工过程的效果。因此,为了有效地识别金属水合物,本文首次借助金属盐水合物在太赫兹波段表现出不同的吸收特性,利用太赫兹光谱技术对过渡金属硫酸盐的不同水合物进行有效地表征。本论文基于太赫兹时域光谱技术作为检测手段,研究了检测样品的前处理方法,并表征了多种金属盐水合物及其热解产物。论文的主
学位
水下生物识别技术是通过计算机算法对图像以及视频中水下的生物进行准确识别。论文基于YOLOv5和Cascade R-CNN水下目标识别模型,研究基于深度学习的水下生物识别技术,设计了水下生物识别模型FAttention-YOLOv5和小尺度水下生物识别模型AIMC R-CNN来提高识别精度,并基于以上提出的技术实现了一个水下生物检测应用系统,具体研究如下:第一,设计了水下生物识别模型FAttenti
学位