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由于污染形成机制认知的局限性和模型输入参数的不确定性,以CAMQ和CAMx为代表的复杂空气质量模型模拟仍然存在很大的不确定性。如何改进与提高模型模拟的准确性是国内外大气环境科学研究关注的重点与前沿之一。定量不确定性分析是利用概率分析的手段定量分析模型输入不确定性来源对模型结果的影响,识别影响模型模拟的关键不确定性来源,进而指导模型改进的方向与途径。然而,由于复杂空气质量模型定量不确定性分析涉及的不确定性源众多、常规的蒙特卡罗不确定性传递方法所需的计算资源巨大、以及简化模型本身带来的不确定性等问题,复杂空气质量模型的定量不确定性仍然存在诸多不足。复杂空气质量模型的复杂性和众多的不确定性来源是目前国内外开展复杂空气质量模型改进研究亟需突破的关键瓶颈问题之一。针对这些瓶颈问题,论文围绕复杂空气质量模型关键不确定性来源诊断识别与改进的研究目标,以PM2.5模拟为例对复杂空气质量定量不确定性分析方法与应用开展了较为系统性的研究,其主要的研究成果和结论如下:（1）初步构建了由敏感性分析识别重要模型输入、输入不确定性量化、不确定性传递、基于贝叶斯的不确定性矫正、不确定性结果评价和不确定性来源解析6部分组成的复杂空气质量模型定量不确定性诊断方法框架体系,为量化识别复杂空气质量模型关键不确定性来源,提升模型模拟性能,开展空气质量概率预报提供了方法学基础;（2）利用合并多个案例的HDDM敏感性系数的思路,建立了逐步HDDM-RFM（High-order Decoupled Direct Method–Reduced Form Model）方法,解决了模型输入扰动或不确定性较大时,传统HDDM-RFM方法不确定性传递准确性下降的问题,有效提高了不确定性传递的准确性;（3）利用耦合HDDM与SRSM方法的思路,建立了HDDM-SRSM（Stochastic Response Surface Model）方法,解决了传统SRSM方法在模型不确定输入个数较多时,计算资源需求急剧增加的问题。相比传统SRSM方法,HDDM-SRSM方法在保证不确定性传递准确性的同时,不确定性传递效率提高了60%以上;（4）基于偏差克里金插值建立了两种新的数据融合方法,克服了传统数据融合方法无法修正CMAQ空间偏差的不足,在此基础上提出了一种基于数据融合的复杂空气质量模型边界条件改进新方法,有效降低了模型边界条件的不确定性,进而提高模型模拟效果;（5）以珠三角地区为案例,2013年4月份和12月份为模拟时段,应用上述建立的框架体系和方法开展了基于定量不确定性分析的PM2.5数值模拟关键不确定性来源识别与改进研究。结果表明,在考虑的不确定性来源中,风速、PM2.5边界条件以及PM2.5一次排放是珠三角PM2.5模拟的关键不确定性来源。仅改进模型边界条件,珠三角PM2.5模拟偏差能降低6%-10%,R2能提高0.13-0.18,验证了本论文提出的方法框架体系在识别气溶胶数值模式关键不确定性来源、指导模型改进、提升模型模拟性能的可行性。本论文的研究成果对推动开展空气质量概率预报,提高大气重污染预警的准确性奠定了一定的科学基础。