本论文基于密度泛函理论,系统地研究了 B,F单掺杂和共掺杂g-C3N4以及卤族元素X(F、Cl、Br、I)单掺杂g-C3N4体系,掺杂前后热力学稳定性、电子结构和光学性质的变化。对于五元杂环小分子(噻吩、呋喃、吡咯、吡咯基)作为配体修饰g-C3N4表面体系,我们详细研究了修饰前后体系的几何结构、电子结构、带边位置、载流子有效质量以及吸收光谱等性质。本论文的主要成果如下:1、系统地研究了 B,F单掺杂和共掺杂对g-C3N4电子和光学性质的影响。结果表明,所有掺杂体系的载流子迁移速率都提高,并且光吸收曲线都发生红移,但只有B/F共掺杂体系在禁带中没有引入复合中心。从带边位置结果上看,只有F单掺杂和B/F共掺杂体系能满足光催化H2O全分解所需过电势的要求。我们的研究从理论上解释了 B,F掺杂能提高g-C3N4光催化活性的实验现象。2、对比研究了卤族元素X(F、Cl、Br、I)分别以间隙掺杂和替代掺杂的方式掺杂g-C3N4对其电子结构和光学性质的影响。研究发现,与替代掺杂相比,X原子间隙掺杂体系的掺杂能更低。从电子结构上看,对于间隙掺杂体系,杂质X原子从F→I,体系的带隙值依次增大;对于替代掺杂体系,带隙值依次减小。从载流子有效质量结果上看,在提高光生电子-空穴对分离效率上,对于F掺杂体系,间隙掺杂改善效果优于替代掺杂,而对于Cl、Br、I掺杂体系刚好相反。从光吸收曲线上看,两种掺杂方式都能提高可见光利用率。3、系统研究了五元杂环小分子(噻吩、呋喃、吡咯、吡咯基)作为配体修饰g-C3N4对其电子结构、载流子分离效率、带边位置以及吸收光谱等性质的影响。修饰后,体系的载流子迁移和分离效率都提高,并且提高了可见光利用率。只有吡咯和吡咯基修饰体系能满足光分解水氧化过电势的要求,但吡咯基修饰会给体系引入载流子复合中心。从光学性质上看,配体修饰后,g-C3N4结构变扭曲使体系的n-π*电子跃迁活性更强,从而使体系的吸收曲线都发生红移。因此,我们预测了吡咯可能是修饰g-C3N4,提高其光催化活性的优良配体。