随着社会快速发展,化石燃料危机和环境污染问题日益严峻,清洁可再生能源的发展受到越来越多的关注,光催化分解水产生的氢能是理想的候选能源之一。因此,开发合适的半导体光催化剂,可以实现光照下高效分解水制氢。在各种层状钙钛矿型金属氧化物中,Sr2M2O7（M=Nb、Ta）被发现是紫外光区整体水分解的高效光催化剂。在本篇论文中,以Sr2M2O7（M=Nb、Ta）作为理论模型,首先利用第一性原理研究了不同浓度硫族元素X（X=S、Se和Te）掺杂的Sr2M2O7（M=Nb、Ta）晶体。结果表明,X的掺杂位置越稳定,晶格畸变越小。对于Sr2Nb2O7,由于X np态向原始半导体的VBM方向移动,X浓度的增加对禁带宽度的减小有负面影响。对于Sr2Ta2O7,与低掺杂水平相比,X元素的高掺杂水平导致能隙进一步缩小。计算结果还表明,在较高掺杂浓度下,S掺杂的Sr2Nb2O7、Se掺杂的Sr2Nb2O7和Se掺杂的Sr2Ta2O7以及在较低掺杂浓度的Te掺杂的Sr2Ta2O7可以在可见光照射下实现整体分解水反应。其次,我们利用密度泛函理论计算了Sr2M2O7（M=Nb、Ta）的（010）和（110）两个稳定表面的结构以及稳定性,以找到更优的光催化材料。我们研究了水分子在（010）表面、（110）表面的吸附行为,计算相应的吸附能,确定吸附体系最稳定的结构。在此基础上,分别以最稳定的结构为模型对反应位点以及产氧（OER）反应机理展开研究。最终通过分析得到了水分解最有利的位点,为传统实验的进行指明方向。上述计算结果表明,本文研究的体系是潜在的可见光驱动光催化材料,值得进一步的实验研究。本研究对掺杂硫族元素的Sr2M2O7（M=Nb和Ta）半导体的表面结构与光催化活性间的关系提供理论依据。