纳米金复合催化剂制备及其温和条件催化环己烷氧化性能

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环己烷氧化制备环己醇、环己酮是化学工业很重要的过程,其氧化产物环己是合成纤维尼龙-6及尼龙-66的单体己内酰胺和己二酸的关键中间体。但该工艺存在环己烷转化率较低(~4%),选择性不高(70%~85%),能耗高,污染严重等问题,因此,研究开发一种新型高效的催化剂,实现温和条件下环己烷高转化率、高选择性氧化过程一直是学术研究中一个极具挑战性的课题。本文基于TiO2的光催化特性和纳米金的低温高催化活性,针对环己烷难以在温和条件下高选择性氧化的难题,采用光催化直接还原法将高催化活性的纳米金、纳米银负载在TiO2修饰的介孔分子筛MCM-41复合载体上,制备出了一类新型高效的具有光催化和纳米金共同作用的复合型催化剂。该复合型催化剂不仅可以利用分子筛载体的疏水亲油特性、孔道效应以及择形催化性能来提高环己烷氧化反应中目的产物的选择性,还能利用TiO2独特的光催化特性和纳米金低温催化活性之间的协同作用,提高催化剂的催化性能,同时获得较高的环己烷转化率和较高的目的产物选择性。本论文以O2为氧化剂,在无溶剂条件下系统研究了这类复合型纳米金催化剂对环己烷选择性氧化反应的催化性能,得出以下结论:(1) MCM-41是环己烷选择氧化催化剂的优良载体。分子筛的孔道效应和择形催化性能提高了环己烷氧化反应中目标产物的选择性;纯硅分子筛MCM-41巨大的比表面积有利于TiO2和Au物种的分散,提高了催化剂的催化活性。(2)采用光催化直接还原法制备的纳米金催化剂Au@TiO2/MCM-41,在温和条件下对环己烷选择性氧化反应表现出优异的催化活性。纳米金与光催化共同作用,使制备的复合型催化剂具有低温高催化活性。在373K,1.0MPa,250W紫外光照条件下反应8h,环己烷转化率达到3.9%,目的产物(环己醇、环己酮和环己基过氧化氢)的选择性为90.2%。(3)在制备了纳米金催化剂基础上,两次采用光催化直接还原法制备出了一系列双金属催化剂Au-Ag@TiO2/MCM-41样品,并考察了其对环己烷选择性氧化反应的催化性能。结果表明:在适当的Ag/Au摩尔比下,双金属催化剂之间有协同效应,表现出比单金属更好的催化性能。当(mor)Ag/Au=3:1,1.0Mpa,393K、250W紫外光照下反应5.5小时,环己烷转化率达到了4.93%,总选择性可达92.3%。
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