能量密度低是超级电容器亟需解决的主要问题。为满足日益增加的能源需求,研发高性能电极材料是提高超级电容器能量密度的关键所在。因具有高比表面积、高孔隙率以及化学组分/结构可调控等特征,金属有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）成为超级电容器电极材料的热点研究对象。然而,MOFs材料的导电性普遍较差,降低电荷与电子的传输和转移速率,进而影响电极材料以及器件的综合性能。为解决上述问题,本论文以开发高性能MOF基电极材料为目标,以异质金属原子掺杂为手段,通过调控电极材料的物化特性,改善其导电性并优化其电化学性能。论文的主要研究内容如下:1.采用溶剂热法,通过原位自组装制备了具有取向性的二元Co Ni-MOF/CFP纳米片一体化电极。相比于没有掺杂Co原子的Ni-MOF-24,Co Ni-MOF的电化学活性明显优于Ni-MOF-24。Co原子的引入导致Ni-MOF-24的晶体结构发生畸变,使得Ni-Ni和Ni-Co键长缩短。缩短的键长不仅提高了键合强度以增加电极材料的结构稳定性,还有效缩短了电子转移路径。另外,材料的高取向避免了堆叠现象,增加了活性物质的利用率,同时也缩短了电荷迁移距离。2.我们以Cu（OH）2纳米线为前驱体,逆向制备了具有高取向的Cu Ni-MOF/CF纳米片一体化电极,并探究了引入Cu原子对Ni-MOF-24导电性和电化学活性的影响。理论计算表明,Cu原子的引入改变了Ni-MOF-24的局域电子分布状态,使得费米能级附近的电子态密度明显增加,从而提升了其导电性。因此,Cu Ni-MOF/CF的电化学性能也远优于Cu（OH）2和Ni-MOF-24。Cu Ni-MOF/CF比电容最高可达2103.33 F g-1,所制备的非对称超级电容器（Cu Ni-MOF/CF//AC）在功率密度为850 W kg-1时可以提供20.31 Wh kg-1的能量密度。此外,该储能器件表现出突出的循环稳定性,在电流密度为2 A g-1时,经10000圈循环后其比电容仅衰减9.5%。3.以Cu Co-MOF为模板,通过离子交换和化学刻蚀成功制备了具有分级中空多孔结构的Cu Co-LDH一体化电极。理论计算表明Cu原子的引入显著降低了Co-LDH基体的禁带宽度,从而使得电极材料的导电性明显提升。与Ni、Zn原子相比,Cu掺杂Co-LDH表现出更低的能隙。通过物理表征发现,Cu原子的引入使晶体结构发生畸变,产生了位错缺陷,进而在电化学活性表面形成悬挂键,提高电极材料的活性。Cu Co-LDH最大比电容可达787 F g-1,相比于Co-LDH(392 F g-1)提升一倍。以此制备的Cu Co-LDH//AC超级电容器的最大能量密度可达22.15 Wh kg-1,在1 A g-1的电流密度下,经10000圈循环后,其比电容仍能保持91.3%。