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活性焦烟气联合脱硫脱硝具有低成本、低耗水和可再生利用等优点,是一种有着广泛应用前景的干法脱硫脱硝技术,因此开展活性焦的联合脱硫脱硝性能研究具有重要的理论意义和实用价值。
本文通过固定床脱硫脱硝实验,研究了烟气温度及循环再生对活性焦联合脱硫脱硝性能的影响,结果表明:降低烟气温度对提高活性焦联合脱硫脱硝性能有利;在NH3气氛下,通过催化还原原理脱除NO;吸附的SO2在活性焦表面以吸附态SO2、H2SO4和(NH4)2SO4的形式存在;活性焦联合脱硫脱硝再生循环过程中,BET表面积与微孔孔容的变化会引起NO和SO2的吸附性能改变;再生过程中SO2的解吸率可达到79.6％,经六次循环后活性焦的SO2和NO的脱除性能均明显降低。
通过活性焦改性及其脱硝实验,探讨了不同改性剂、煅烧气氛、改性剂浓度、烟气温度、活性焦粒径对改性活性焦脱硝性能的影响,结果表明:FeSO4改性活性焦脱NO效果最佳;纯氮气气氛下煅烧制得的改性活性焦脱硝效果较好;2％、5％、10％、20％四种浓度的FeSO4改性剂制备的活性焦中,5％FeSO4改性活性焦脱硝率最高;在低温(80～180℃)范围内,最佳的脱硝烟气温度为80℃;减小改性活性焦的粒径有利于脱硝率提高。改性活性焦联合脱硫脱硝实验结果表明:改性使得活性焦脱硫能力略有下降,但是脱硝能力得到提升;NH3的通入提高了改性活性焦脱硫脱硝性能;降低空速对提高改性活性焦SO2、NO脱除率有利,空速3000h-1相比6000h-1的脱硫率提高了30个百分点,脱硝率提高了15个百分点。
另外,实验考察了改性活性焦同时脱硫脱硝性能,结果表明:SO2和NO在活性焦上的吸附具有竞争性:NO以Fe(NO3)3和HNO3的形态吸附在活性焦上,SO2以吸附态的SO2、H2SO4和Fe2(SO4)3形态吸附在活性焦表面,且经6次循环后活性焦脱除SO2和NO的性能均明显降低。
本文最后对活性焦的SO2吸附和解吸过程进行了动力学特性研究,结果表明:活性焦对SO2的吸附动力学行为可利用Bangham方程准确描述,获得的活性焦脱SO2的动力学参数指前因子和表观活化能,分别为A=11.681s-1,Ea=-5.605 kJ/mol。对活性焦再生SO2解吸程序升温脱附谱图运用数学方法分析可知,活性焦脱附SO2过程可分解为SO2物理脱附、H2SO4脱附及(NH4)2SO4脱附3个过程,且各过程SO2在活性焦表面的脱附遵循二级脱附模型;并获得了各过程的SO2再生脱附反应动力学参数。