非磁性半金属巨大磁阻(XMR)效应研究

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自英国物理学家T.Thomson发现了磁阻效应以来,磁阻材料被广泛应用于磁存储、自旋阀、磁传感器、GPS导航等诸多领域。磁性多层膜中巨磁阻效应的发现,使磁存储技术产生了质的飞跃,从而寻找新型巨磁阻材料一直是凝聚态物理和材料科学的重要研究方向之一。在过去的十多年里,在电子能带拓扑性质理论研究的基础之上,发现了许多新型的拓扑量子态。与传统的分类不同,材料可以根据不同的拓扑性质进行分类,揭示材料物理性质起源,拓扑材料可分为拓扑绝缘体、拓扑半金属和拓扑超导体。拓扑材料能带的主要特征是:在动量空间中,价带和导带出现交叉,能量和动量呈线性行为,交叉点被称为Dirac点,在三维动量空间中将形成所谓的Dirac锥。由于拓扑材料具有这种奇特能带结构,使其呈现诸多奇异输运性质,如:极大磁阻效应、量子自旋霍尔效应、反常霍尔效应、负磁阻效应、弱反局域化效应、高载流子迁移率、拓扑非平庸的Berry相位等。然而,最近两年,人们在一些拓扑平庸半金属中,也发现了一系列相类似的奇异输运性质,如:不仅有极大磁阻效应、磁阻与磁场呈现抛物线型关系、低温下电阻率与温度的关系曲线中呈现平台、低温下电子和空穴的补偿效应、载流子迁移率很高等等。这些材料的发现,为人们寻找新型巨磁阻材料提供了 一个新的选择,为有关其磁阻微观机理研究提供了一种新的思路。本论文分为五章,首先针对拓扑材料,磁阻效应,典型的过渡金属磷族化合物中发现的奇异输运性质进行了综述;系统介绍了本论文所采用的单晶生长技术,物性测量及能带理论计算方法;针对三类具有不同电子结构的半金属材料:Weyl半金属TaP、拓扑平庸半金属α-WP2、和具有波纹状双层六角格子结构的CaAl2Si2,在成功获得高品质单晶样品的基础上,通过对其晶体结构,电子能带结构和磁场下输运性质的系统观测,获得了一系列创新研究成果(这些结果都是国际上首次报道),现总结如下:(1)TaP具有非中心对称的四方结构,理论预言为Weyl半金属。我们在国际上率先生长出TaP单晶,对其磁场下输运性质进行了系统观测,结果发现:当磁场为零时,其电阻率与温度关系呈现出金属行为;外加磁场后,随着温度的降低,其电阻率急剧增大,并最终达到饱和,呈现类似磁场所导致的金属-绝缘体相变行为;低温下,样品具有巨大磁阻,在我们所用的最大磁场范围内,磁阻未出现饱和迹象;低温下其磁阻呈现强烈的SdH振荡,由此拟合获得的非零Berry phase证实其拓扑非平庸性;当电流和磁场方向平行时,呈现出Weyl半金属所具有的独特负磁阻效应,且在9T时候还未呈现饱和;霍尔效应测量证实我们的样品中有电子和空穴两类载流子,低温下它们的载流子浓度接近相等,即呈现补偿效应;通过拟合发现,载流子迁移率很高。上述结果首次证实TaP确实为Weyl半金属。(2)α-WP2相为具有中心对称的单斜结构,空间群为C2/m。我们在成功生长出高品质α-WP2单晶样品的基础上,对其磁场下输运性质进行了系统观测,并对其电子结构进行了理论计算。能带计算表明它为拓扑平庸的半金属,与最近报道的β-WP2相(第Ⅱ类Weyl半金属)完全不同。磁场下输运测量结果表明,α-WP2几乎拥有XMR材料所具有的所有特征:磁阻与磁场呈现二次方关系,电阻率随温度的降低急剧增加,并在低温下呈现饱和;霍尔效应测量结果证实了α-WP2中,低温下电子、空穴两类载流子浓度几乎相等(补偿效应)且迁移率很高;另外,我们还发现不同磁场下的磁阻温度关系,可以归一化到同一曲线上;Kohler标度定律可以描述很宽温度范围内的磁阻行为;各向异性参数γ值随温度的变化并不明显;当磁场在ac面内转动时,电阻的极坐标图呈现出花生形状的各向异性,这无疑与费米面的各向异性有关;这些结果意味着:早期针对Bi晶体和石墨中磁阻行为提出的磁场诱导的能隙,以及WTe2中发现的温度诱导的Lifshitz相变并不能解释我们在α-WP2中观测到的磁阻行为。说明α-WP2为研究XMR的微观机理提供了一个新的参考材料。(3)CaAl2Si2具有La2O3型晶体结构,空间群为P3ml,[AlSi]2-离子层为双层波纹状(corrugated)结构,类似于变形后双层石墨烯,它们通过Ca2+离子形成二维晶体结构。我们在成功生长出CaAl2Si2高品质单晶的基础上,对其磁场下电阻、Hall电阻率及其各向异性进行了系统观测,结果发现:在零磁场下,其电阻-温度关系呈现金属行为;外加磁场导致电阻急剧增加,并在低温下饱和,呈现显著的磁阻效应。当磁场和电流平行时,样品呈现明显与温度有关的负磁阻效应,低场下呈现弱反局域化行为。霍尔电阻测量证实:CaAl2Si2 中存在电子和空穴两类载流子,高温下以空穴载流子为主,低温下,它们的载流子浓度很低,且不相等,并不呈现出所谓的补偿效应,载流子迁移率很大。另外,通过对磁阻在低温下振荡(SdH)获得了非零Berry相位。结合DFT能带理论计算结果,我们认为CaAl2Si2为一类新型的Weyl半金属。此外,在本论文的最后一章还对后续的工作进行了展望。
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