【摘 要】
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钠离子混合电容器（Sodium ion hybrid capacitors,SICs）具有高能量/功率密度特点,加之丰富且分布广泛的钠储量,钠离子混合电容器受到科研工作者的广泛关注,有希望成为一种新型的可应用储能器件。钛酸钠作为新型的负极材料,嵌钠电位相对低,多次脱嵌钠反应后体积变化小,且钛酸钠制备方法简单,成本低廉,是有潜力的钠离子混合超级电容器负极材料之一。但是钛酸钠固有的电导率低,影响其倍率
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钠离子混合电容器（Sodium ion hybrid capacitors,SICs）具有高能量/功率密度特点,加之丰富且分布广泛的钠储量,钠离子混合电容器受到科研工作者的广泛关注,有希望成为一种新型的可应用储能器件。钛酸钠作为新型的负极材料,嵌钠电位相对低,多次脱嵌钠反应后体积变化小,且钛酸钠制备方法简单,成本低廉,是有潜力的钠离子混合超级电容器负极材料之一。但是钛酸钠固有的电导率低,影响其倍率性能,从而限制了其进一步发展。因此本研究通过提高其电子电导率,改善其储钠性能,进而优化钠离子混合电容器性能:（1）首先通过原子层沉积（Atomic layer deposition,ALD）结合水热合成方法制备了钛酸钠/石墨烯(Na2Ti7O15@graphene,NTO@graphene)复合材料,钛酸钠纳米纤维和石墨烯纳米片具有相互交织的网状结构。在电流密度为3.54 A g-1和17.7 A g-1的情况下,可提供130和60 m Ah g-1的放电比容量,且库伦效率接近100%。经过10 000次循环后,依然具有90%的容量保持率,较原始钛酸钠有大幅度提高,表明该复合材料独特的结构,加之钛酸钠较低的钠离子扩散势垒,有利于离子/电子的传输,和结构稳定性。同时高的表面电容贡献保证了其优异的倍率性能。与活性炭正极组装成的钠离子混合电容器,当功率密度为97.5 W kg-1时,其最高能量密度达到82.7 Wh kg-1,当最大功率密度达到25 k W kg-1时,其仍能提供16 Wh kg-1的能量密度。同时,该混合电容器具有优异的循环稳定性,当电流密度为3.2 A g-1时,经过10 000次循环后,容量保持率约为83%,证明了ALD NTO@graphene的优异性能。（2）为了实现高性能柔性钠离子电容器的制备,本研究利用湿法纺丝的方法成功纺织出石墨烯纤维/钛酸钠（GF-NTO）无纺布负极材料。在该无纺布结构中,钛酸钠纳米线包覆在石墨烯纤维内,整根石墨烯纤维交织成完整无断点的无纺布。这种纤维互锁结构降低了纤维与纤维之间的接触电阻,改善了电子在三维方向上的传输,且增强了无纺布的机械强度。同时,通过对无纺布造孔处理,极大提高了钛酸钠与电解液的接触面积,提高了钠离子在无纺布内的扩散,改善了电化学活性。造孔的无纺布电极在0.05 Ag-1的电流密度下,放电比容量可以稳定在211 m Ah g-1,在5 A g-1大电流密度下仍能提供31 m Ah g-1的放电比容量,比未处理的无纺布电极提高了约410%。将造孔无纺布负极,石墨烯纤维/活性炭无纺布正极以及有机电解质膜组装成柔性钠离子电容器,测得功率密度为612W kg-1时,最大能量密度为89.3 Wh kg-1,即使功率密度提高到12.8 k W kg-1,能量密度仍保持在41.3 Wh kg-1。该柔性钠离子电容器,可为LED灯和数字手表提供电能,证明了该无纺布电极材料的实际应用前景。
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