【摘 要】
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长波光学响应信号因信噪比高、组织穿透性强且对生物样品损伤小等特点而在生物医学检测中广被采用。就传统有机染料而言,长波响应信号通常依赖大共轭分子骨架而获得,故而在实际应用中常面临染料合成难度大、不易衍生、生物相容性差等问题的挑战。在本论文中,我们通过诱导简单生色团/发光团形成光谱显著红移的次生性光学系综来降低染料合成难度,并以仿生脂膜作为这些次生性超分子染料的稳定化和功能化平台实现便捷的染料性能改造
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长波光学响应信号因信噪比高、组织穿透性强且对生物样品损伤小等特点而在生物医学检测中广被采用。就传统有机染料而言,长波响应信号通常依赖大共轭分子骨架而获得,故而在实际应用中常面临染料合成难度大、不易衍生、生物相容性差等问题的挑战。在本论文中,我们通过诱导简单生色团/发光团形成光谱显著红移的次生性光学系综来降低染料合成难度,并以仿生脂膜作为这些次生性超分子染料的稳定化和功能化平台实现便捷的染料性能改造;基于模块化的染料嵌层囊泡组装技术,以超分子自由基为中心染料组装了一类具有强近红外吸光能力的染料嵌层纳米囊泡,以荧光团激基缔合物为中心染料组装了一类具有高量子产率、大Stokes位移发射的染料嵌层荧光囊泡。由此,我们发展了一种构筑高性能长波吸光或发光仿生材料的新策略,并初步建立适用于此类染料嵌层囊泡的光学改性和生物功能化衍生模式。本论文共分为以下五章:第一章主要介绍了具有长波吸收或发射特性的近红外有机染料及其生物医学应用的研究进展。我们分析了几条通过诱导生色团/发光团形成光谱红移次生结构来发展新型近红外染料的途径,在此基础上,结合本实验室基于模块化策略的染料嵌层囊泡组装技术,提出了本论文的课题设想。第二章介绍了研究工作中使用的主要仪器和试剂,包括相关化合物的合成与结构表征。第三章中,基于模块化组装策略,以电子给体试剂TPT-TTF与电子受体试剂TCNQF4的缔合物为染料单元,以线状磷酸胆碱类两亲化合物为表面活性单元,利用电子给受体之间的强D-A作用原位诱导近红外吸光自由基的产生,制备了一类具有强近红外吸光能力、灵敏光声响应和顺磁共振响应的染料嵌层纳米囊泡。研究表明,在囊泡脂膜夹层中自由基生色团的稳定性得到显著的提高,而仿生膜表面结构则赋予此类光学囊泡优异的抗非特异性吸附能力;此外,在染料夹层中掺入适量的n型掺杂剂(如三苯基膦等)可有效提高囊泡的近红外吸光效率和光谱稳定性,而通过简单的膜表面修饰即可实现囊泡的生物靶向功能化。在第四章中,仍基于模块化组装策略,以仿生脂膜作为超分子发光团的生成和稳定化场所,利用脂膜中染料缔合层的限域效应诱导受激发光团高效生成静态激基缔合物,以嫁接有长烷基链的萘酰亚胺化合物DDNI或N-芘基琥珀酰亚胺化合物PyMM-C12为染料单元与磷酸胆碱类或糖苷类线状两亲化合物共组装,构筑了两种具有高荧光量子产率、大Stokes位移的激基缔合物嵌层纳米膜材料。在发现此类发光体系中存在高效的激基缔合物激子流动过程和由此产生的信号放大效应的基础上,通过在染料缔合层掺入荧光受体单元BPEA,构筑激发态二次缔合物,实现发射信号的进一步红移和发光量子产率的进一步提升。第五章总结了本论文的研究成果并对后续研究进行展望。
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