纳米氧化镁作为一种新型多功能无机材料，除了具备耐高温、耐腐蚀性外还具有一些与本体氧化镁不同的特殊物理化学性能。因此，它在催化剂载体、抗菌、陶瓷、耐火材料、涂料等方面均有广泛的应用。本课题基于密度泛函理论用GGA-PBE方法对过渡金属掺杂的（MgO）_n（2≤n≤12）团簇的几何结构、稳定性、电子性质及吸附性能进行了系统的研究。主要结论如下：1.搭建各种可能的Mn掺杂（MgO）_n（n=2–10）团簇结构。优化好的MnMg_n-1O_n（n=2–10）各种同分异构体的能量分析显示Mn原子优先选择取代低配位的Mg原子。稳定性分析指出所有掺杂团簇的平均结合能均大于相应尺寸的无掺杂（MgO）_n团簇的平均结合能。能量最稳定的MnMg_n-1O_n团簇二阶能量差的结果显示极大值出现在n=6,9处，说明MnMg₅O₆和MnMg₈O₉团簇比与它们相邻尺寸的团簇稳定性高。通过计算研究最稳定的Mn掺杂团簇的HOMO-LUMO能隙大小，发现MnMg₂O₃, MnMg₅O₆和MnMg₈O₉结构显示较高的化学惰性。此外，除了MnMgO₂团簇的磁矩为3.00μ_B外，其他能量最稳定的MnMg_n-1O_n团簇均显示较高的磁矩，大约5.00μ_B，并且它们的磁性主要归功于杂质Mn原子，电荷转移模式和团簇的尺寸。2.研究了CO在过渡金属（Ni, Pd及Pt）掺杂的（MgO）₁₂纳米管上的吸附行为。首先计算了Ni, Pd，Pt掺杂（MgO）₁₂纳米管的结构性质和稳定性。结果指出这些杂质原子的引入使初始纳米管结构发生了轻微变形，但稳定性几乎没有改变。CO在掺杂结构上的吸附计算结果显示CO优先选择的吸附模型为以C原子朝下与过渡金属原子键合。Fukui指数分析表明过渡金属原子的掺杂明显地提高了氧化镁纳米管的亲核反应能力。吸附能数据显示CO分子更容易与3配位的过渡金属原子成键，而与4配位的过渡金属原子作用较弱。该结果与分析过渡金属原子和C原子的键长，电荷转移，C-O振动频率得到的结论相一致。特别地，CO与Pt掺杂的（MgO）₁₂结构中的3配位Pt作用时吸附能最大，为2.55eV，这说明掺杂过渡金属原子的种类对CO化学反应活性有重要影响。3.系统地计算分析了SO₂分子在纯的和Cu, Au原子掺杂的（MgO）₁₂纳米管上的吸附行为。首先计算了Cu, Au原子掺杂（MgO）₁₂纳米管的结构性质和稳定性。几何结构优化显示杂质原子的种类及取代位置的不同对掺杂结构的构型有很大影响。平均结合能大小暗示Cu, Au原子优先选择替代（MgO）₁₂纳米管中3配位的Mg原子。然后我们考虑了SO₂分子在纯（MgO）₁₂纳米管上的各种吸附位置和方式。结构优化指出SO2分子吸附到（MgO）₁₂纳米管上后以O-S-O平行于（MgO）₁₂四元环中Mg-O-Mg且SO₂分子中的S原子与六元环中的O原子成键的η₂模型最稳定。键长分析结果显示（MgO）₁₂纳米管活化了SO₂分子中的S-O键，并且SO₂分子在（MgO）₁₂上的吸附使与之平行的Mg-O键拉长甚至断裂。最后我们研究了SO₂分子在Cu,Au原子掺杂的（MgO）₁₂纳米管上的吸附情况。几何优化显示SO₂分子的吸附使原未吸附结构发生较严重的变形。S-O键长、S-O键序、电荷转移及吸附能结果指出以SO₂中S原子与Au原子（3配位）掺杂结构顶端六元环中O原子（和Au原子相连）键合的Au1-SO₂模型最稳定。所有吸附模型中的部分TM-O及Mg-O键因SO₂分子的化学吸附而拉长甚至断裂。此外，无论SO₂分子吸附在纯的还是Cu, Au原子掺杂的（MgO）₁₂纳米管上SO₂分子最终都以亚硫酸盐的形式存在，并且S-O键的振动频率与单独SO₂分子的相比均向低频率方向移动。