多铁性材料有多种铁序共存于一身,因而具有丰富的物理特性,这为设计多功能器件提供了广阔的空间。鉴于其极大的应用前景,近年来,人们尤其对能够将磁性和铁电性耦合于一身的单相多铁材料充满研究的兴趣和热情。不过,在常见的单相多铁材料中,大部分为过渡金属氧化物材料,这类材料的电子自旋、轨道自由度以及晶格的相互作用比较强烈,这制约了人们对更深层次的物理机制的研究,而且近年来单相钙钛矿型多铁材料的探索也未能取得更大的突破,人们开始将部分研究方向转向有机多铁。在有机多铁材料中,电子给体-电子受体型电荷转移复合物材料受到了很多关注,不过,这类多铁材料背后的磁电耦合物理机制仍有待深入研究。本论文基于第一性原理的计算,对TTF-CA和TTF-QBrCl₃这两种电荷转移复合物材料相关物理性质展开研究,探索其潜在的多铁性质。本论文的主要内容有以下几部分:第一章简单介绍多铁材料的研究背景和进展,论述了第Ⅰ类多铁和第Ⅱ类多铁,及其两者的差异;第二章主要介绍我们在计算中所使用的第一性原理和背后的密度泛函理论相关方法,简述了本文所采用的计算软件;第三章是对TTF-CA材料展开计算,计算并分析了TTF-CA的晶格相变、能带结构、自旋极化态密度,并对TTF-CA中的磁性来源和铁电来源展开详细计算和分析,计算结果表明TTF-CA磁基态为共线反铁磁构型,磁性直接影响材料内的电子极化,磁电耦合性质突出,TTF-CA是一种良好的“电子铁电性”多铁材料;第四章是对TTF-QBrCl₃材料展开计算,TTF-QBrCl₃具有类似于TTF-CA的晶格结构,并且它的中性-离子相变（NIT）同TTF-CA有极大的相似性,故我们研究TTF-QBrCl₃是否具有类似TTF-CA的多铁性质。我们计算了TTF-QBrCl₃的能带结构、自旋极化态密度,并对TTF-QBrCl₃中的磁性来源和铁电来源展开详细计算和分析,计算结果表明TTF-QBrCl₃同样具有显著的磁电耦合性质,亦是一种“电子铁电性”多铁材料。