【摘 要】
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钙钛矿结构弛豫铁电陶瓷是一种重要的高功率储能材料,具有充放电速度快、循环寿命长和温度稳定性好的优点,广泛应用于电磁脉冲式武器、新能源发电系统、手机等消费电子、医疗手术激光等领域,是我国中长期科技发展规划中重要的材料之一。能源和环境是人类赖以生存的基础,发展无铅高储能性能的弛豫铁电材料迫在眉睫,然而目前存在以下瓶颈问题:1)储能密度较低,一般低于1.5 J/cm3;2)储能效率不高,低于75%;3)
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钙钛矿结构弛豫铁电陶瓷是一种重要的高功率储能材料,具有充放电速度快、循环寿命长和温度稳定性好的优点,广泛应用于电磁脉冲式武器、新能源发电系统、手机等消费电子、医疗手术激光等领域,是我国中长期科技发展规划中重要的材料之一。能源和环境是人类赖以生存的基础,发展无铅高储能性能的弛豫铁电材料迫在眉睫,然而目前存在以下瓶颈问题:1)储能密度较低,一般低于1.5 J/cm3;2)储能效率不高,低于75%;3)击穿电场强度低于200 k V/cm。针对以上问题,本文以钛酸钡（Ba Ti O3）为研究对象,一方面通过组分掺杂、相结构设计和制备工艺优化实现对电子陶瓷储能性能的提升。另一方面,对影响储能性能的物理机制进行深入的探索。主要研究成果如下:通过引入过渡铁电体理论,在足够无序度的（1-x）Ba0.65Sr0.35Ti O3-x Bi(Mg2/3Nb1/3)O3（简记为（1-x）BST-x BMN）体系中实现了较高的储能密度和储能效率,当x=0.10时,储能密度为3.90 J/cm3,可回复储能密度为3.34 J/cm3,能量存储效率为85.71%。（1-x）BST-x BMN陶瓷中较高的储能密度和能量存储效率特性来源于过渡弛豫铁电体中存在的纳米畴。由于过渡弛豫铁电体具有小的自由能和较少的缺陷,更容易获得“瘦细”的电滞回线和高的击穿电场强度。同时,0.90BST-0.10BMN储能陶瓷在外加电场300k V/cm,25 oC至150 oC的温度范围内,可回复能量存储密度和效率值变化小于3%,展现出良好的温度稳定性。通过传统固相烧结法制备出（1-x）(Bi0.47La0.03Na0.5)0.94Ba0.06Ti O3-x Sr(Sc0.5Nb0.5)O3（简记为（1-x）BLNBT-x SSN）储能陶瓷。研究结果表明,（1-x）BLNBT-x SSN储能陶瓷具有单一的钙钛矿晶体结构,并且随着SSN含量的增加,样品的晶格常数和平均晶粒尺寸没有明显变化,但是弛豫特性逐渐增强,介电常数和介电损耗表现出减小的趋势,其介电常数的最大值对应的温度（Tm）逐渐向低温方向移动。由于掺杂离子打破了长程铁电有序性,从而形成了更多高动态活性的纳米畴,更容易在外加电场撤去后释放出存储的能量。其中,0.85BLNBT-0.15SSN储能陶瓷具有最佳的能量存储性能,最大击穿电场为185k V/cm,储能密度为2.22 J/cm3,可回复储能密度为1.83 J/cm3,能量存储效率为82.32%。同时,0.85BLNBT-0.15SSN陶瓷在外加电场120 k V/cm,5 Hz至200 Hz的频率范围内,可回复能量存储密度和储能效率值的变化小于8%,展现出良好的频率稳定性。通过传统固相烧结法制备出（1-x）(0.65Ba Ti O3-0.35Bi0.5Na0.5Ti O3)-x Sr(Sc0.5Nb0.5)O3（简记为（1-x）BBNT-x SSN）储能陶瓷。研究结果表明,BBNT和SSN在设计的组成范围内能够固溶形成单一的钙钛矿晶体结构,并且随着SSN组分含量的增加,样品的晶格常数不断增大（x<0.20）,但是介电常数和介电损耗表现出减小的趋势。0.90BBNT-0.10SSN储能陶瓷具有最佳的能量存储性能,最大击穿电场为206 k V/cm,储能密度为2.24 J/cm3,可回复储能密度为2.02 J/cm3,能量存储效率为90.18%。同时,0.90BBNT-0.10SSN储能陶瓷在外加电场150 k V/cm时,具有优异的温度、频率、循环寿命稳定性。综上所述,本文采用固相烧结法制备了一系列高能量存储性能的无铅钛酸钡基弛豫铁电陶瓷,通过分析样品的晶体结构、微观结构、介电、铁电等性能,发现在过渡弛豫铁电体中更容易获得较高的储能密度和储能效率:过渡铁电体中具有更多的纳米极性畴,更低的自由能。此外,本工作探索出的无铅储能陶瓷体系有望在新型储能陶瓷电容器中得到广泛应用,更重要的是,过渡弛豫铁电体理论可以为新型储能陶瓷电容器的设计提供科学有效的指导。
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