论文部分内容阅读
荧光探针由于具有高灵敏度、高选择性和快速便捷识别离子等优点,多年来被广泛应用于各种阴离子、阳离子和生物小分子的检测。但在实际检测中,很多有机荧光染料分子存在着水溶性差、毒性大以及不易从溶液体系中分离等缺点。为解决上述问题,本论文将分子荧光探针固载到磁性硅纳米材料(Fe3O4@SiO2)上,设计合成了几种新型的有机-无机复合荧光纳米探针。首先,成功的将萘二亚酰胺衍生物荧光基团(NAU)修饰到了具有磁性的多功能硅纳米颗粒(Fe3O4@SiO2)上,合成了NAU-Fe3O4@SiO2纳米复合材料。并用以下仪器对该材料进行了表征：傅立叶红外(FT-IR)、高倍透射电镜(HRTEM)、元素分析、X-射线粉末衍射(XRD)及振动样品磁强计(VSM)这些表征结果证明我们成功将有机配体NAU连接到了磁性硅纳米颗粒的外表面。同时,我们考察了H+、F-对NAU-Fe3O4@SiO2的荧光影响,以荧光强度的改变作为输出,H+、F-及其混合物作为输入,该材料的荧光变化能拟合成一种纳米级的INHIBIT逻辑门器件。其次,制备了一种基于磁性硅纳米材料的分子逻辑门器件NTPA-Fe3O4@SiO2。我们通过元素分析、TEM、FT-IR、VSM、XRD、热重分析(TGA)、紫外可见吸收及荧光测量等手段来表征了这种材料。紫外可见吸收和荧光谱图表明NTPA-Fe3O4@SiO2对Cu2+具有高选择性。此外,Cu2+与NTPA-Fe3O4@SiO2的络合物(Cu-NTPA-Fe3O4@SiO2)对PPi具有选择性识别功能。并且Cu2+和PPi的加入使NTPA-Fe3O4@SiO2的荧光强度变化能拟合成一种纳米级的IMPLICATION逻辑门。再次,制备了一种喹啉分子功能化修饰的磁性纳米荧光探针R1,并开发了一种能高效识别Zn2+和硫化氢(H2S)的方法。探针R1在水溶液中对Zn2+和H2S表现出极好的灵敏度和选择性,并且当交替地向溶液中加入Zn2+和H2S,随着R1与被检测物(Zn2+、H2S)反复地结合及分离,R1具有“关-开-关”类型的荧光变化。此外,在外加磁场的作用下,这种磁性纳米复合物能轻易的从溶液体系中分离出来。将Zn2+和H2S作为输入,荧光变化作为输出,我们在纳米尺度上构建出一种INHIBIT逻辑门。最后,合成了一种新型丹酰胺衍生物功能化的核壳结构Fe3O4@SiO2磁性纳米材料,目的在于从水溶液中检测并移除Hg2+。这种多功能纳米复合材料对Hg2+表现出了极好选择性和灵敏度,其优良的选择性不受其他金属离子(Na+, K+, Mg2+, Al3+, Ca2+,Cd2+, Ni2+, Co2+, Fe3+, Zn2+, Pb2+, Cu2+, Ag+)的干扰。对Hg2+的检测限能达到10-8。当用I-处理Hg2+和DAP-Fe3O4@SiO2的络合物,荧光会发生逆转,说明该材料具有良好的可逆性。通过外加磁场可以将此纳米复合材料轻易地从溶液中分离出来。此外,该功能化纳米微球对Hg2+表现出了良好的吸附能力,使它能够同时具备检测Hg2+和从污染溶液中移除Hg2+的功能。这些结果表明多功能纳米复合材料有检测和从生物、环境领域中移除Hg2+的潜在应用。