【摘 要】
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长期存在的天然变生矿物由于自身含有一定量的放射性元素而易呈蜕晶化现象,X射线技术的发展,有助于了解和恢复其原始晶体结构,加之天然变生矿物一般以地质体长期稳定存在,使其在核废物处置研究中具有类比意义。本研究样品来自江苏境内,由于原样中放射性元素含量相对较高（U的含量为5.50 wt.%,Th的含量为3.15wt.%）而呈完全蜕晶质化状态。本文将此样品碎裂成5小块,在空气炉中分别进行700℃,800℃
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长期存在的天然变生矿物由于自身含有一定量的放射性元素而易呈蜕晶化现象,X射线技术的发展,有助于了解和恢复其原始晶体结构,加之天然变生矿物一般以地质体长期稳定存在,使其在核废物处置研究中具有类比意义。本研究样品来自江苏境内,由于原样中放射性元素含量相对较高（U的含量为5.50 wt.%,Th的含量为3.15wt.%）而呈完全蜕晶质化状态。本文将此样品碎裂成5小块,在空气炉中分别进行700℃,800℃,1000℃,1200℃的淬火实验,结合X射线衍射、拉曼光谱、扫描电镜、电子探针等现代化测试手段,以研究其高温相变行为、了解其晶格结构信息、查明样品中稀土元素的赋存形式,为理解其形成和变生机理提供更多信息。通过对电子探针实验中多个测试点的实验结果进行分析,并结合衍射实验的相关结果可以对褐钇铌矿的化学式进行计算,最终得出该样品的初步化学式为:（Y.Ca.W.U.Yb.Th.F.Si.Nd.Ce.Pb.）.（Nb.Ti.）O。常温下非晶态的褐钇铌矿样品,在高温处理并自然冷却过程中发生重结晶,随着温度的升高褐钇铌矿样品发生持续的相变过程。对X射线衍射实验和拉曼光谱实验的数据进行分析,初步确定在700℃到1200℃之间,变生褐钇铌矿样品存在3个不同的相T’（特殊四方晶系）,T（四方晶系）,M（单斜晶系）。具体的相变过程为:700℃时的退火温度使褐钇铌矿样品出现T’相,在700℃-800℃之间样品发生了从T’-T的相变;在800℃-1000℃之间褐钇铌矿样品发生了T-M相的转变。由此可大体确定此样品存在两个相变临界温度t1和t2。对比扫描电镜结果发现褐钇铌矿样品在加热到800℃之后由于失水表面出现较多的微结构;温度越高裂隙越大,这些特征是和矿物的相变过程相联系的,即样品中的水与样品的蜕晶质化现象存在联系,然而其影响机制仍需进一步研究确定。通过对变生褐钇铌矿的研究发现,稀土元素钇（Y）在高温中更加富集,随着相变的发生,矿物的结晶度也随之变高,稀土元素Y的含量出现小的波动起伏。其中,在700℃的退火结晶温度时稀土元素含量最高,富集在T’相,随着温度的升高,在800℃时发生T’相向T相的转变时,稀土元素含量最低,进一步说明了矿物的重结晶伴随着稀土元素的迁移过程。
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