钛-氢体系很久之前就引起了人们的广泛注意,但是国内外的许多研究都只是聚焦于实验,针对钛-氢体系的理论研究很少,有关钛、钛氧化物与氢原子之间的相互作用仍然很不明确,也没有适用于钛储氢薄膜的动力学方程（用于表征吸放氢时间即寿命）。因此为了系统研究钛吸放氢机制、机理问题,钛氧化物阻碍钛吸放氢的机理问题以及推导出适用于钛储氢薄膜的动力学方程,论文利用基于密度泛函理论的相关理论研究方法,主要研究了钛吸放氢的具体过程,钛氧化物吸氢的具体过程以及其中发生的能量变化。利用对机理研究的结果,构建了适用于钛储氢薄膜的动力学模型,可用于预测吸放氢时间即寿命。论文的主要内容包括:（1）对洁净Ti的表面特性,吸氢行为过程和机理进行了系统的研究,结果表明:H2分子在金属Ti表面主要是物理吸附为主,H原子在Ti表面的最优吸附位置为表面Hcp位。Ti吸附H2过程中,H2解离所需要克服的能垒为0.3735eV,H原子在Ti表面的扩散能垒为0.223eV,但是H原子从表面向体内扩散时需要克服高的能量壁垒,明显高于H2解离以及H原子表面的扩散势垒,因此,Ti吸氢时,控速步骤是内扩散控速。H在Ti体内扩散时,更倾向于占据四面体位置。此外,H2分子在钛氢化物上高的解离能（1.702eV）则是钛吸氢后期吸氢速率降低的主要原因;（2）对H在Ti被氧化后生成的金红石型TiO2上的吸附、解离、渗透、扩散等行为进行了系统的研究,结果表明:TiO2表面较少的吸附位点以及H原子、H2分子在氧化物表面极低的吸附能是限制吸氢的第一个原因;H2分子在TiO2表面的解离能为2.612eV,远远高于H2在纯Ti表面的解离能,H2分子在TiO2表面高的解离能是限制其吸氢性能的第二个原因;H原子在TiO2表面的扩散能垒为2.694eV,在氧化物体内的扩散能垒为2.095eV,高的扩散能垒是限制其吸氢性能的第三个原因。利用理论研究结果,本文针对Ti的防氧化以及氧化后的再处理提出了一些优化建议;（3）对洁净TiH2表面的放氢行为过程和机理进行了系统的研究,结果表明:放氢前期,由于TiH2表面Ti原子与H原子强烈的离子键作用,导致H原子在TiH2表面结合成H2分子逸出需要克服极高的能垒（2.667eV）,这是放氢前期的主要控速步骤。但是考虑到随着放氢的进行,将很快进入中后期,此时,H原子由TiH2的体内向TiH2表面扩散所克服的能垒为1.113～1.94eV,此时,内扩散为整个放氢过程的控速步骤;（4）针对目前动力学行为研究主要集中在三维合金小球,很少聚焦二维薄膜材料的现状,本文依据Ti吸放氢的机理研究结果,得到了限速步骤和能量等数据,构建了适用于钛储氢薄膜的吸放氢动力学方程,该方程可用于计算钛储氢薄膜的吸放氢时间（寿命）。最后探讨了不同温度以及不同压力下吸放氢性能的变化。综上所述,本文对Ti吸放氢的整个过程进行了理论研究,对Ti吸放氢的机理、限制性步骤等都给出了详细的研究过程和结果,并对表面氧化物的阻碍作用从机理上给出了解释说明,最后利用机理的研究结果给出了适用于钛储氢薄膜动力学方程用于表征寿命。本文构建了较为完整的针对储氢材料的理论体系,能够为相关的实验提供数据、理论支撑,避免大量实验,也为其他储氢材料的优化研究提供一种思路和方法。