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该论文对三种代表性含氮杂环化合物(喹啉、异喹啉、吲哚)的O3/UV降解特性及毒性变化规律进行了研究。
结果表明:
(1)喹啉和异喹啉表现出相同的O3/UV降解特性,而吲哚的降解特性则与它们明显不同,即喹啉或异喹啉O3/UV降解时,降解速率受UV的加入与否和pH值的高低的影响很大,而吲哚降解时,降解速率基本不受这两个因素的影响。
(2)尽管降解特性不同,喹啉、异喹啉、吲哚O3/UV降解时,在反应的初始阶段都出现了发光细菌毒性上升的现象。对毒性上升原因进行分析的结果表明,降解副产物H2O2是喹啉、异喹啉O3/UV降解时毒性上升的主要原因,而H2O2和一级降解产物则都是吲哚O3/UV降解时毒性上升的重要原因,毒性规律与降解动力学密切相关。
(3)利用“固定有机物浓度监测臭氧浓度法”(直接测定法)测得喹啉(喹啉离子)和异喹啉(异喹啉离子)与O3直接反应的二级速率常数分别为168.6M-1s-1(1.62M-1s-1)和218.6M-1s-1(5.42M-1s-1),属于中速或慢速反应的物质;利用“竞争反应法”测得吲哚与O3直接反应的二级速率常数为3.52×106M-1s-1,比喹啉或异喹啉高4个数量级,属于快速或瞬间反应的物质。有机物与O3反应的速率常数是决定有机物O3/UV降解动力学和毒性规律的重要参数。
(4)用εHOMO和环张力这两个参数能很好地建立简单含氮杂环化合物与O3反应的速率常数的QSAR模型。
(5)O3/UV与BAS联合工艺降解喹啉时,在一定程度上能提高COD的总去除率,且在BAS降解过程中不会造成毒性的升高;降解吲哚时,COD和毒性的去除效果都很好。联合工艺有利于含氮杂环化合物毒性的控制。