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工业发展是导致环境污染问题的重要因素之一。化学工业作为工业经济的重要组成部分,其可持续性发展对于环境保护具有重要的现实意义。为应对传统化工行业给环境带来的污染,绿色化学理念应运而生。基于绿色化学理念,本文以含氮杂环化合物为有机配体与铜（Ⅰ/Ⅱ）设计合成一系列Cu（Ⅰ/Ⅱ）Lx配合物;利用Cu（Ⅰ/Ⅱ）Lx配合物作为高效、环境友好的催化剂,异相催化C-X键交叉偶联反应,提高反应的绿色化程度,从源头减少反应污染废弃物排放;通过COMSOL Multiphysics（COMSOL）软件建立微通道反应器模型,对交叉偶联中试反应过程和结果进行数值模拟,并进行化学反应的绿色化评价。本论文的主要研究内容如下:1.基于1,4-二氮杂二环[2.2.2]辛烷（DABCO）的Cu（Ⅰ/Ⅱ）Lx设计、催化偶联反应及绿色化评价基于配体DABCO,设计合成得到Cu（Ⅰ/Ⅱ）Lx配合物Cu4（VBDABCO）4I4（1）、Cu2（BVBDABCO）Cl4（2）、Cu4（ADABCO）2I6（3）、Cu5（DADABCO）I9（4）,通过X-射线单晶结构分析予以结构确证,同时给出空间结构堆积图。结果显示,配合物1～4通过C-H···π相互作用和非典型氢键C-H···X形成空间3D结构。配合物2和3中存在稳定的三配位Cu（I）,对卤代芳烃与端炔烃发生C-C键交叉偶联反应的催化效果明显,反应条件温和,得到的部分目标产物产率可达80%以上。配合物2的底物催化普适性优于配合物3。配合物2经10次使用后仍可保持产物产率达70%。以配合物2催化底物C-C键交叉偶联反应为例,计算各个反应的原子利用率和环境因子（E-因子）。各反应原子利用率平均增加79.6%,E-因子平均降低98.3%,显著提高了反应的绿色化程度。2.基于trans-2,5-二甲基哌嗪（tDMP）的Cu（Ⅰ/Ⅱ）Lx设计、催化偶联反应及绿色化评价基于配体tDMP,设计合成得到Cu（Ⅰ/Ⅱ）Lx配合物Cu8（ADMP）3Br8（5）、Cu2（TDMP）（DADMP）Br6（6）、[Cu4（DADMP）Br4]n（7）、[Cu6（DADMP）Cl8]n（8）,通过X-射线单晶结构分析予以结构确证,同时给出空间结构堆积图。结果显示,配合物5为空间3D结构;配合物6通过C-H···π相互作用、非典型氢键C-H···X和典型氢键N-H···X形成空间3D结构;配合物7和8都为空间2D结构,再经非典型氢键作用连接成空间3D结构。配合物7和8对二苯基膦与碘代芳烃发生C-P键交叉偶联反应的催化效果明显,部分目标产物产率可达88%以上,反应可在常压条件下完成,配合物8底物催化普适性更优。配合物8经10次使用后仍可保持目标产物产率在60%以上。以配合物8催化底物C-P键交叉偶联反应为例,计算各反应原子利用率平均增加113%,E-因子平均降低98.8%,显著提高了反应的绿色化程度。3.基于联吡啶（BPY）和三苯基膦（TPP）的Cu（Ⅰ/Ⅱ）Lx设计、催化偶联反应及绿色化评价基于配体BPY和TPP,设计合成得到Cu（Ⅰ/Ⅱ）Lx配合物Cu（TPP）（BPY）Br（9）、Cu2（TPP）2（BPY）Cl2（10）、Cu（TPP）（BPY）I（11）、Cu4（TPP）4Cl4（12）、Cu4（TPP）4Br4（13）、Cu（TPP）3Cl·TPP（14）,通过X-射线单晶结构分析予以结构确证,同时给出空间结构堆积图,对有序结构进行了详细描述。配合物9～11可更有效地催化苯胺衍生物与卤代芳烃化合物进行C-N键交叉偶联反应,可在常压下135℃反应12 h完成,部分目标产物产率可达90%以上;配合物12～14在催化条件筛选时所显示的催化活性与其空间结构相吻合。配合物10对不同底物具有较高的催化活性,这与其分子结构中存在稳定的三配位Cu（I）的理论分析相吻合。经10次使用后,配合物10催化目标产物产率仍保持60%以上。以配合物10催化底物C-N键交叉偶联反应为例,计算各反应原子利用率平均增加119%,E-因子平均降低94.5%,有效提高了反应的绿色化程度。4.交叉偶联中试反应数值模拟及反应绿色化评价以碘苯和苯乙炔的交叉偶联中试反应为例,利用COMSOL仿真模型软件,设计并建立微通道反应器模型,研究催化剂在中试生产中的作用和反应对环境影响的大小。反应器模型通道中心物料流速最大可达1.058×10-6 m/s,反应器内物料流速平稳。反应温度80℃条件下,微通道反应器进口最大压力为0.291 Mpa,并随反应进行稳定下降。配合物2为新型催化剂条件下,40 min停留时间后,反应器出口转化率达到最高的80.9%,以Cu I为传统催化剂进行数值模拟,其转化率仅为5.45%。新型催化剂大幅度提高了原料的转化率,有效减少因转化率低带来的废弃物环境污染问题。反应速率在微通道反应器内呈先快后慢分布,可见新型催化剂的催化效果较好,有利于进行规模化生产。结合数值模拟,对上述中试反应的原子经济性、环境因子和反应速率进行了计算和分析,对该反应的绿色化程度进行评价。新型催化剂条件下,交叉偶联反应原子利用率增加至58.2%,进一步提升了目标产物选择性。对比计算的环境因子E-因子配合物2=1.125、E-因子Cu I=55.69,可见E-因子的数值下降较为明显,说明采用新型催化剂后,该交叉偶联反应过程对环境造成的影响随之变小。新型催化剂将初始反应速率提升至6.552 mol/m3·s,缩短中试反应时间至40 min,节能降耗,减少生产成本,降低环境影响。