纳米g-C3N4光生电荷调控及室温NO2光电气敏传感性能

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2021年世界卫生组织发布的《全球空气质量指南》中重点强调了 NO2气体等空气污染物的危害性。NO2气体不仅可以直接损害人体健康,引发酸雨及光化学烟雾,还可以通过化学转化产生二次污染物PM2.5。因此,监测NO2气体具有重要现实意义。电阻型半导体NO2气敏传感器以其较低的成本、较长的使用寿命、超高的灵敏度及器件尺寸的微型化等方面的特点而得到广泛应用。然而,这种传统的气敏传感器在实际运行过程中一般需要高的工作温度和高的驱动电压。基于半导体光电导效应的电阻型气敏传感器可以在较低的工作电压下实现NO2室温传感检测,同时具备优异的脱附性能,这样有望研发性能优良的半导体光电气敏材料及传感器件。近些年,有机半导体g-C3N4聚合物材料由于其导带位置较高、特殊的二维结构、低廉的制备成本及稳定的化学性质等优点,在光电气敏传感领域有着巨大的应用潜力。但是,其电荷分离差及NO2吸附位点少等因素严重影响了光电气敏传感性能。因此,研发具有优异的电荷分离和丰富活性位的g-C3N4基气敏传感材料是十分必要的。为此,开展了 g-C3N4的结构调控及其异质结复合体的设计合成与器件化的工作,并对可见光室温下NO2光电气敏传感性能及其改善机制进行了深入研究。(一)研究了纳米g-C3N4结构调控及NO2光电气敏传感性能。通过超分子预组装前驱物法合成了多孔超薄g-C3N4材料,其器件可以在2.5 V的低电压和可见光激发下实现对NO2的光电气敏传感检测,检测限达到1 ppm。利用瞬态荧光谱和表面光电压谱对不同结构的纳米g-C3N4的光生电荷性质进行了研究,结果表明多孔薄层结构有利于提高光生电荷分离与NO2的吸附性能。(二)研究了 SnO2/rGO/g-C3N4复合体的制备及其NO2光电气敏传感性能。通过水热法等可控制备了 SnO2/rGO/g-C3N4纳米复合体及器件。在室温下,相对于超薄g-C3N4,SnO2/g-C3N4复合体的检测限提高了 25倍,达到40 ppb;而SnO2/rGO/g-C3N4复合体的检测限提高了 200倍,达到5 ppb,而且传感器件显示出了优异的循环稳定性与选择性。基于时间分辨与气氛可控的光物理测试和NO2程序升温脱附等技术的研究证实,SnO2纳米颗粒不仅作为电子平台有效接受电子,提高光生电荷分离,而且还作为具有选择性的位点中心促进了 NO2的吸附。rGO引入改善了界面电荷传输与分离,进一步提高了复合体的传感性能。(三)探索了二维Ni-MOF复合对超薄g-C3N4光生电荷的调控及其对光电气敏传感性能的影响。通过低温控制和超声辅助等手段,抑制了 Ni-MOF在生长过程中的聚集,合成了高分散的二维超薄Ni-MOF,进一步采用静电组装法可控制备了 2D/2D Ni-MOF/g-C3N4纳米复合体,其器件最低检测限提高了 10倍,达到了 100 ppb。证实了引入的二维超薄Ni-MOF作为电子接收平台促进了光生电荷分离,而且中心金属Ni还可以促进NO2的选择性吸附,进而显著地改善了NO2光电气敏传感性能。
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