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CO廉价易得、其脱硝产物环境友好,逐渐成为催化脱硝还原剂的研究热点。但CO催化脱硝的选择性较差,易受烟气中氧气的抑制,并且烟气中的H2O、SO2等也会使脱硝催化剂中毒失活。为了避免烟气中的O2与SO2对CO脱硝过程的抑制,本文提出了基于碳基催化剂和吸附还原解耦的CO脱硝及脱硫技术。该脱除过程实现了脱硝催化剂在高氧无硫条件下吸附NOx,在低氧无硫条件下将NOx还原为N2脱除,并同时实现了烟气中SO2的脱除。本文使用半焦作为催化剂的原材料,制备了双金属活性组分的铁钴活性半焦（FeCo/ASC）催化剂,并进行了吸附-还原循环脱硝过程研究,探究了回转式反应器内不同的反应条件对NOx脱除的影响规律;为了进一步提高催化剂在回转式反应器中的脱硝效率,本文对FeCo/ASC催化剂进行了氮掺杂改性,并测试了氮掺杂催化剂的脱硝性能,探究了氮掺杂对催化剂脱硝的影响机制。以催化剂吸附-还原脱硝过程为基础,探究了碳基吸附剂吸附-脱附循环脱除SO2的过程。采用半焦为吸附剂原材料,制备了具有优良吸附-脱附特性的SO2吸附剂,并对该脱硫过程进行了优化,通过表征手段阐明了 SO2在吸附和脱附过程中的演变规律。此外,基于前文催化剂表征与实验结果,通过量子化学理论计算,探究了 NO和CO在催化剂表面的最佳吸附构型及能垒变化,探究了催化剂表面CO还原NO的主要路径,并建立了梯形结构的七个六元碳环,探究了 SO2在活性半焦表面的吸附与演变规律,为实际应用提供了理论支撑。对铁钴活性半焦催化剂的吸附-还原脱硝过程的研究表明,在吸附阶段,烟气中的氧对NO的吸附过程起促进作用,并且不同反应条件对回转式反应器脱硝过程的影响不同。回转式反应器的还原时间从30s增加到60s,催化剂的NOx吸附效率和还原效率分别从49.2%和8.9%提高到了 72.9%和15.3%,但是还原时间过长反而会抑制NOx的吸附过程,降低NOx的脱除效率。反应器体积空速GHSV的增加会导致吸附阶段的NOx吸附效率显著降低;而在还原阶段,GHSV对反应器的影响是多方面的,当GHSV=12000h-1时,NOx的吸附效率和还原效率分别达到84.7%和21.4%。通过催化剂的表征研究表明,催化剂表面的氮氧化物主要为自由硝酸根离子,并且更高的氧气浓度有助于提高NOx的吸附效率。通过探究CO2、H2O和SO2对回转式反应器脱硝过程的影响发现,烟气中的这三种气体均会抑制NOx的吸附和还原过程,升温可以较大程度缓解CO2和H2O对脱硝的影响。氮掺杂过程可以提高催化剂的比表面积、金属相对含量和表面含氮量,尤其是吡啶氮（N-6）和吡咯氮（N-5）的含量。在催化剂表面,氮掺杂能够促使Fe2+和Co2+离子向高价的Fe3+和Co3+离子转化,有利于NOx的吸附和还原。氮掺杂后催化剂的NOx吸附量和催化活性均有所提高,在300℃时NOx转化率可达99.1%。同时氮掺杂催化剂在回转式反应器中的动态脱硝效率也有显著提高,其中,Fe-Co/N-ASC-3催化剂的NOx脱除能力最为优异。Fe-Co/N-ASC-3催化剂具有更发达的微孔结构、氮物种含量以及金属氧化物活性中心。本文还阐明了 NOx吸附-还原过程中氮掺杂催化剂表面存在的两条脱硝路径:含氮官能团路径和金属氧化物路径。酸活化半焦吸附剂（ASC-1）的SO2吸附能力较好,SO2吸附量能够达到25.59 mg/g,并且在吸附-脱附循环脱除SO2的过程中,ASC-1吸附剂也具有更好的SO2脱除能力。对于回转式反应器,延长脱附时间和提高脱附温度都是能够显著提高SO2脱除效率的手段,但是脱附时间不能过度延长,因此提高脱附温度是提高SO2脱除效率的重要途径,当脱附温度从100℃提升至300℃时,SO2吸附效率能够从52.5%提高至80.7%。吸附剂表面有两条SO2脱附路径,其中一条主要的路径是弱吸附SO2和部分SO3直接从吸附剂表面脱附;另一条路径是硫酸盐和部分亚硫酸盐先与CO结合,然后以气态SO2的形式从吸附剂表面脱附。当反应温度高于200℃时,第二条脱附路径才会被激活。基于密度泛函理论（DFT）方法计算得到,CoFe2O4（311）晶面是NO吸附和CO还原NO的合适晶面,并推断出了 NO最有可能吸附在Co位点。CO在Fe上的吸附能最大,为-1.57eV,有利于与硝酸盐物种进行反应。催化剂表面吸附NO+O2后,O2分子被激活成为活跃状态,进而能够在催化剂表面形成硝酸根（NO3-）、双齿硝酸盐和桥联硝酸盐,并且释放大量的热量。这三种硝酸盐与吸附态CO反应的能垒较高,其中,CO与*ONO结合产生*N2O2并释放CO2的能垒为0.84eV,在低温时反应很难进行。并且随后生成N2的能垒为0.75eV,只有在较高温度下CO才能将硝酸盐物种还原为N2,在较低温度下,中间产物*N2O2与CO反应后会释放N2O。此外建立了梯形结构的七个六元碳环并探究了 SO2在活性半焦表面的吸附与演变规律。活性半焦边缘的不饱和碳是主要的吸附活性位点,SO2与O2分子均容易吸附在不饱和碳上,并且O2分子更容易吸附在活性半焦表面。O2吸附在活性半焦表面会形成OSO-或-SO3-结构,同时也会形成羰基结构。活性半焦在CO气氛下再生时,其表面的SO2物种会与CO分子发生轨道杂化,并且CO更倾向于吸附在S侧形成五元环。在活性半焦吸附CO后,其表面SO2脱附所需的能量要低于SO2直接脱附的能量,即CO能够促进活性半焦表面SO2的脱附过程。通过以上研究,本文开发了快速高效的吸附-还原解耦脱硝催化剂和吸附-脱附解耦脱硫吸附剂,建立了 SO2和NOx的解耦脱除路径,实现了CO促进的快速深度再生,建立了 CO参与的表面SO2和NOx脱附和反应过程机制,为吸附-脱附循环解耦脱硫脱硝技术的应用提供了充足的理论支撑。