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本文先分别以Fe、Co及Ni单/双金属纳米颗粒为催化剂,采用催化热解酚醛树脂的方法制备了碳纳米管,研究了温度、催化剂种类和用量及升温速率等对碳纳米管生长的影响,并采用密度泛函理论（DFT）计算了主要碳源乙烯分子（C2H4）在Fe、Co及Ni单/双金属纳米团簇上的带电量和键长变化、碳纳米管生长过程中的化学势变化和碳纳米管与Fe、Co及Ni单/双金属纳米团簇的结合能;同时采用分子动力学（MD）计算了Fe和Ni纳米团簇的熔点,并依据DFT和MD的计算结果,探讨了实验条件下碳纳米管的生长机理。而后,又以Fe、Co及Ni纳米颗粒为催化剂,分别采用常规加热和微波加热两种方法催化Si粉碳化制备了碳化硅粉体,研究了温度、催化剂种类和用量、保温时间及硅源等对制备碳化硅粉体的影响,并依据DFT的计算结果探讨了Fe、Co及Ni纳米颗粒催化Si粉和SiO2转化为Si C的机理。最后,又以Fe、Co及Ni为催化剂,采用原位催化的方法制备了碳纳米管/碳化硅复合低碳MgO-C耐火材料,并研究了其常温物理性能和高温力学性能。研究结果表明:（1）以酚醛树脂为原料,以硝酸铁、硝酸钴及硝酸镍为催化剂前驱体,催化热解酚醛树脂制备碳纳米管的最佳工艺条件为:Fe催化剂的用量为0.751.00wt%,静态氩气氛,10731273K热解3h。所生成碳纳米管的长度可达几十至几百微米。DFT和MD的计算结果表明,Fe、Co和Ni催化剂纳米团簇会向碳源C2H4分子转移电子,促进C2H4的分解,进而促进碳纳米管的生长;在碳纳米管的生成过程中,最难的步骤是碳5元环的形成,之后其合成过程将自发进行。Fe纳米团簇的熔点比Co及Ni高,是制备高长径比碳纳米管的最佳催化剂。（2）以酚醛树脂为原料,以含Fe、Co及Ni的双金属纳米颗粒为催化剂,在静态氩气氛下,催化热解酚醛树脂制备碳纳米管的最佳工艺条件如下:加入0.751.00wt%的Fe50Co50双金属为催化剂,10731273K热解3h。所生成碳纳米管的数量优于相应的单金属催化剂。DFT计算结果表明,FeCo、FeNi和Co Ni双金属催化剂均可促进C2H4的分解,最终促进碳纳米管的生长。高温下Fe Co纳米催化剂催化热解酚醛树脂生成碳纳米管的效果优于FeNi及Co Ni催化剂。（3）以酚醛树脂为碳源、硅粉为硅源,Fe、Co及Ni纳米颗粒为催化剂,常规加热催化碳化反应制备碳化硅超细粉体的最佳工艺条件为:1523K反应3h,加入1.5wt%的Co或Fe为催化剂。所合成β-SiC粉体的粒径约为100nm。催化剂的加入使硅粉完全碳化的温度降低了50100K。β-Si C晶须的生成主要遵循固–液–气–固生长机制,晶须的直径约为几十纳米,长度可达数微米。（4）以硅藻土代替Si粉,以酚醛树脂为碳源,采用Fe、Co及Ni纳米颗粒催化碳热还原反应制备碳化硅粉体的最佳工艺条件为:以1.0wt%的Fe为催化剂,1673K反应3h,所合成β-Si C粉体的粒径均在纳米或微米级。该合成温度比传统的碳热还原工艺至少降低了200K。DFT计算结果表明,Fe、Co及Ni纳米催化剂的存在促进了Si-O键的断裂,加快了SiC的生成。（5）以酚醛树脂为碳源、硅粉为硅源,Fe、Co及Ni纳米颗粒为催化剂,微波加热催化碳化反应合成碳化硅纳米粉体的最佳工艺条件为:加入2.0wt%的Fe为催化剂,1373K反应0.5h。与常规加热相比,微波加热可使碳化硅的合成温度降低100150K,反应时间缩短2.5h。Fe纳米颗粒的催化效果优于Co和Ni。DFT计算结果表明,Fe、Co及Ni纳米颗粒催化剂首先会与Si形成合金,进而促进Si粉的解离;另外,催化剂的加入也促进了C原子在Si粉上的吸附。DFT的计算结果与实验结果完全吻合。（6）以掺入Fe、Co及Ni催化剂的酚醛树脂为结合剂,以不同粒度的氧化镁颗粒、硅粉及鳞片石墨为原料,在氩气气氛下,原位催化热解酚醛树脂制备了碳纳米管/碳化硅复合低碳MgO-C耐火材料。催化剂Fe的引入促进了碳纳米管和碳化硅晶须的生成,显著地提高了耐火材料的力学性能。当Fe催化剂的加入量为0.50wt%时,试样的抗折强度和耐压强度最大,分别为10.1MPa和70.7MPa。相比之下,未加入催化剂制备的低碳MgO-C耐火材料的抗折强度和耐压强度则分别为8.5MPa和60.5MPa。所制备耐火材料的高温抗折强度在1473K时达到最大,约为14.4MPa,比相同条件下未加催化剂的试样高19.0%。