高含量铝基碳化硼中子吸收材料的制备及性能研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 16次 | 上传用户:hu_411102992
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中子吸收材料是核燃料和乏燃料贮存运输过程中临界控制和安全防护的必备材料。中子吸收材料长期处于中子辐射和弱酸介质腐蚀等恶劣和复杂的工作环境,并且要满足60年的使用寿命的要求,特别是日本福岛核泄漏事故之后,对中子吸收材料的力学性能提出更高要求。铝基碳化硼(B4C/Al)复合材料是集结构和功能一体化的中子吸收材料,本文提出了一种具有高含量(B4C含量大于30wt.%) B4C/Al中子吸收材料,并在此基础上深入研究该类中子吸收材料的中子屏蔽性能、力学性能和耐腐蚀行为,这对于我国核电站建设和安全运行具有重要的科学意义。本论文采用Monte Calro方法和MCNP软件进行数值模拟,研究了中子与B4C和A1材料的作用机制,设计了中子吸收材料的组分配比。采用真空热压技术制备高含量B4C/Al中子吸收材料,探讨材料密度和微观组织形态与材料中子屏蔽性能之间的内在联系,进一步通过实验验证理论模拟的可行性。探索高含量B4C/Al中子屏蔽材料轧制成形过程中的协调塑性变形机制。对不同B4C含量和颗粒尺寸的B4C/Al中子屏蔽材料进行组织和界面分析,并对其物理及力学性能进行系统分析研究,揭示了微观组织演变和宏观性能之间的内在联系。通过电化学分析测试方法研究了B4C/Al中子吸收材料及A1基体合金在硼酸和硫酸溶液中的腐蚀行为,探索了B4C/Al高密度界面对电化学腐蚀的影响机制。模拟结果显示,材料的中子透过率随入射中子能量增加呈线性增长。在热中子能区,中子透过率随B4C含量增加呈现指数衰减,材料宏观截面随B4C含量增加呈现线性增长,增长关系可用y=0.14h+0.03表示。中子透过率随B4C/Al材料厚度的增加符合指数衰减关系,确定了A1基B4C中子吸收材料的中子吸收性能与其组分配比和厚度之间的定量关系。通过对所制备的B4C/Al中子吸收材料的密度与密度差进行分析,表明了B4C颗粒在中子吸收材料内部分布均匀,确定了真空热压工艺最佳温度为600℃。中子透过率测试试验结果和模拟计算结果一致,均证实5mm厚的B4C含量为30wt.%及以上的B4C/Al中子吸收材料可达到乏燃料储存格架中子屏蔽的要求。为了研究高含量B4C/Al材料的塑性变形能力,对真空热压制备的复合材料进行加热重复轧制,确定热轧温度为450℃,轧制次数为7次,每次下压量控制在10-15%之间,其后的每道次下压量可适当增加,控制在20-25%,直到板材形变量超过70%后,板材致密度即可达到98%以上。对轧制板材表面和内部微观颗粒分布与取向特征进行分析,表明高含量B4C/Al中子吸收板材成形机制主要表现为软基体Al的塑性流变和硬质颗粒B4C的包夹随变机制,板材表面的B4C颗粒沿轧制方向出现趋同现象,在板材变形过程中对A1基体起到了阻滞作用。B4C/Al中子吸收材料微观组织及密度与密度差分析表明,材料内部B4C颗粒在基体中分布均匀,无明显团聚现象,材料内部组织致密。线扫描能谱分析显示,颗粒与基体之间的元素相互渗透深度超过5μm,表明两者之间达到了较好的界面结合。TEM分析可知颗粒与基体两相界面有B单质生成,并且有AlB2和Al4C3相产生。热压轧制过程中使大颗粒B4C受力破碎成300-400nm的亚微米颗粒,这些小颗粒对基体产生晶粒细化的效果。B4C/Al中子吸收板的致密度随着B4C含量的增加而减小,每块板材的不同部位的密度差均小于0.01g/cm2,均达到中子吸收材料对板材元素分布均匀性的要求。当B4C颗粒含量增加时,中子吸收材料的硬度显著增长,达到123.6HV。30wt.%B4C/Al中子吸收材料的断裂韧性为11.35MPa·m1/2,是B4C的5.16倍。B4C/Al材料的拉伸强度达到306MPa,拉伸断裂过程中表现出明显的脆性断裂特征。建立了预测高含量B4C/Al中子吸收材料屈服强度的理论模型,预测结果更接近实验结果。随着B4C含量的增加中子吸收材料的磨损速率减小,材料的磨损机制也随之由粘着磨损转化为包含粘着磨损,磨粒磨损及氧化磨损的混合磨损机制。B4C/Al中子吸收材料在硼酸和硫酸溶液中的腐蚀速率均随颗粒含量的增加而增大;基体铝在酸性溶液中的耐腐蚀性高于复合材料。B4C/Al中子吸收材料和基体铝材料在硫酸中的腐蚀速率随硫酸溶液浓度的增加而增大;而在硼酸中随着溶液浓度从500ppm增加到10000ppm,材料的腐蚀速率先降低后增加,当硼酸溶液浓度为2500ppm时,材料的耐腐蚀性最高。当溶液温度升高时,材料在两种溶液中的腐蚀速率均随温度增加而快速增长。B4C/Al中子吸收材料的腐蚀主要表现为颗粒与基体界面的腐蚀和颗粒与基体之间的电偶腐蚀。
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