石墨烯器件的原子层沉积技术制备及电输运性能研究

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石墨烯因其高迁移率、高热导率、高强度、高透明性和柔性等独特性能引起了物理、化学、材料、电子等多领域的密切关注。作为自然界已知最薄的材料,石墨烯兼具很高的力学强度和化学稳定性,其在传感、探测等功能器件领域的潜在应用得到大量探索,成为国际上研究的热点。气相化学沉积是目前石墨烯制备的众多方法中在大面积、高质量控制上最有优势的方法,该方法也最容易与半导体微加工技术结合制备功能器件。然而,在以气相化学沉积石墨烯为前驱制备石墨烯功能器件时,掺杂控制、介电层制备、复杂环境效应等方面都有大量基础的科学和技术问题需要深入研究。本论文在气相化学沉积方法制备石墨烯的基础上,主要以原子层沉积(ALD)技术作为石墨烯介电层制备手段,研究了石墨烯器件在不同介电基底、不同温度、不同掺杂溶液环境下的性能和调控方法。论文主要的研究工作和结果有:开展了单层石墨烯的气相化学沉积制备和掺杂性能调控研究。以气相化学沉积方法制备了大面积石墨烯,拉曼光谱和扫描电镜表征显示其为单原子层晶体结构。以腐蚀基底湿转移法将石墨烯单层转移到石英、硅片等基底上,构筑了液栅调控场效应管器件。研究了盐溶液、聚乙烯亚胺分子等对石墨烯场效应管器件的掺杂效应,电输运测试结果表明,与通常条件下很容易形成的p型掺杂不同,聚乙烯亚胺可以对石墨烯形成较稳定的n型掺杂,从而能有效的调控石墨烯电学性质。研究了利用原子层沉积技术制备石墨烯功能器件介电层的方法。原子层沉积是一种能够从原子级别控制薄膜生长厚度和均匀性的工艺。由于石墨烯表面的疏水性和弱结合性,在石墨烯表面进行原子层沉积有很多技术挑战。本文采用低温生长、低温高温混合生长、臭氧活化等不同方法在石墨烯表面沉积氧化铝介电层,并在一系列不同基底上制备了石墨烯场效应晶体管器件。电输运对比研究表明,液体环境对石墨烯器件输出曲线的影响要远大于基底的影响。研究了石墨烯器件在高温下的电学性能。系统研究了石墨烯在空气和真空中电阻随温度的变化,发现石墨烯电阻均随温度升高均呈现先减小后增大的趋势,探讨了电阻变化与石墨烯载流子特性及电极稳定性的内在关联。发现在石墨烯表面沉积氮化硼或氧化铝后,石墨烯在真空中的热稳定性明显提高,但高温下电极接触的破坏仍是石墨烯器件失效的主要原因。
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