【摘 要】
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碳酸二甲酯（Dimethyl carbonate,DMC）是一种重要的环保型化工原料,能够用来生产聚碳酸酯、异氰酸酯、烯丙基二甘醇碳酸酯、医药、除垢剂、农药等,可代替光气和卤代甲烷、硫酸二甲酯作为羰基化和甲基化试剂,有望取代甲基叔丁基醚（MTBE）作为汽油添加剂,其应用前景十分广阔。本文对CO和亚硝酸甲酯羰基合成碳酸二甲酯进行研究,采用不同硅铝比Na Y分子筛负载Pd作为催化剂,优化的载体是硅铝比
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碳酸二甲酯（Dimethyl carbonate,DMC）是一种重要的环保型化工原料,能够用来生产聚碳酸酯、异氰酸酯、烯丙基二甘醇碳酸酯、医药、除垢剂、农药等,可代替光气和卤代甲烷、硫酸二甲酯作为羰基化和甲基化试剂,有望取代甲基叔丁基醚（MTBE）作为汽油添加剂,其应用前景十分广阔。本文对CO和亚硝酸甲酯羰基合成碳酸二甲酯进行研究,采用不同硅铝比Na Y分子筛负载Pd作为催化剂,优化的载体是硅铝比为6的Na Y分子筛。考察了Pd/Na Y催化剂的制备条件和反应条件对羰基合成DMC的影响,结果表明,优化的制备条件是:Pd负载量为1.0 wt%,80?C液相离子交换,焙烧温度为200?C,催化剂成型压力为300 MPa,合适的反应条件是:反应温度为110?C,亚硝酸甲酯和CO的进料比例为6/1,气时空速为6000～8000 m L?g-1?h-1。初步探索了催化剂压片成型的压力对反应性能的影响,通过XRD、SEM和物理吸附等表征发现,随成型压力的增大,催化剂的结晶度、比表面积和孔容逐渐下降。通过TEM与XPS表征,发现CO转化率与Pd颗粒尺寸密切相关,而DMC的选择性取决于Pd活性物种的种类。制得EMT型分子筛负载Pd催化剂,发现该催化剂具有良好的稳定性,通过物理吸附和TG-MS表征,表明Pd/Na-EMC-2催化剂结构稳定,无积碳现象。CO-DRIFTS表征分析证明该催化剂具有良好的抗烧结能力,从而为开发羰基合成DMC的新型催化剂提供依据。
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