本论文就金属团簇和富勒烯及其衍生物的结构、稳定性和电子性质进行了详细的理论研究。主要内容包括以下三个方面:（1）通过对AlPb_n和AlPb_n⁺团簇（n = 1-12）的理论研究,发现AlPb₉⁺,AlPb₁₀⁺和AlPb₁₂⁺具有很强的稳定性,而这与笼状结构的纯Pb团簇Pb₉^2-,Pb₁₀^2-和Pb₁₂^2-的高稳定性相关。进一步的理论研究表明高稳定性和它们的球面芳香性有密切的关系,它们都有着较大的NICS值。正一价的MPb₁₂⁺团簇（M = B,Al,Ga,In,and Tl）有着很高的稳定性,而中性团簇MPb12有着超碱金属性质。另外,对Sn₁₂^2-和Pb₁₂^2-进行CMO-NICS分析后,第一次提出在主族金属团簇中存在d轨道芳香性。（2）得到了C₅₂,C₅₆,C₅₈和C₆₈四种富勒烯最稳定的一些结构并分析了它们的稳定性和电子性质。还模拟了富勒烯不同异构体在不同温度下的稳定性以及红外振动光谱和非线性性质,希望对将来的实验提供帮助。另外,我们发现PAPR规则也不能完全解释不同异构体的能量顺序问题,尤其是对于富勒烯离子。对富勒烯合成物进行研究后发现内嵌原子或团簇可以使这些富勒烯很好地稳定化,而被包合物的尺寸大小因素非常重要。（3）预测了实验上得到的C₅₆Cl₁₀是基于C₅₆(C_2v:011)结构,而不是最稳定的富勒烯异构体C₅₆（D₂:003）。正是Cl原子的加成大大减少了表面结构张力,使得C₅₆Cl₈和C₅₆Cl₁₀具有很大的稳定性。我们还模拟了C₅₆Cl₈和C₅₆Cl₁₀的¹³C NMR化学位移和红外光谱。类似地,我们还研究了具有七元环的富勒烯衍生物C₅₈X₁₈（A）和C₅₈X₁₈（B）的稳定性和电子性质,其中X = H,F和Cl。并理论预测了有更强芳香性的C₅₈F₁₈（A）结构比实验上得到的C₅₈F₁₈（B）有更低的能量。