聚偏氟乙烯（PVDF）基纳米复合材料因具有独特的压电特性而在柔性电子器件领域有着极大的应用价值。然而,聚偏氟乙烯复合材料中填料与基体之间的弱界面相互作用限制了制品压电性能的提高。PVDF基压电复合材料器件制造的关键在于如何调控界面相互作用从而协同强化其压电性能。鉴于此,本论文基于聚偏氟乙烯基纳米复合纤维,探索聚偏氟乙烯和纳米填料（压电或非压电性纳米颗粒）之间的界面设计与调控新策略,着重研究纳米填料与聚合物分子链之间的界面作用机制,分析其对纳米纤维表面微观结构及纤维内部高分子聚集态结构演变的影响机理,阐明复合纤维压电性能与微纳结构演化之间的关联,从而明确聚偏氟乙烯基纳米复合材料压电性能调控的微观机制,旨在扩大其在柔性自供能设备、能量采集与转换、传感器等领域的应用范围。主要研究内容如下:（1）首先,选取电纺聚偏氟乙烯/碳纳米管（PVDF/CNTs）纳米复合纤维为模型体系,研究了马来酸酐接枝聚偏氟乙烯（PVDF-g-MA）对该填充型复合体系的界面调控作用,明确了PVDF-g-MA的引入对静电纺丝加工外场下纳米复合纤维内部高分子聚集态结构演变及其压电性能的影响机制。研究发现:极少量PVDF-g-MA可以作为大分子增容剂,通过其结构单元内酸酐基团与CNTs表面羟基之间的键合作用,以及PVDF-g-MA与PVDF基体分子链间物理缠结,从而显著增强了PVDF基体与CNTs之间的界面相容性。通过耦合静电纺丝外场对PVDF分子链的原位高速拉伸和极化作用,PVDF与CNTs之间强烈的界面相互作用能够驱动分子链转变为全反式构象,显著促进了压电性β相的形成。加入极少量的PVDF-g-MA（1 wt%）时,PVDF/CNTs纳米复合纤维中β相相对含量高达到71.65%,压力下的输出电压可达10.6 V,电流可达0.94μA,输出功率为3.15μW/cm~2。这种基于PVDF/CNTs纳米复合纤维的压电器件不仅能够为低功耗电子元件提供电能,而且可作为传感器检查生理信号,同时能够高效收集环境中的机械能。（2）其次,通过巧妙的界面化学调控策略将压电性纳米钛酸钡（Ba Ti O3）颗粒负载到电纺聚偏氟乙烯（PVDF-g-MA）纳米纤维表面,制备出Ba Ti O3@PVDF杂化纳米复合纤维,研究了界面化学改性对该负载型纳米复合材料的界面调控作用,明确了其对纳米纤维表面微观结构演变和压电输出性能的影响规律。研究发现:经过聚多巴胺（Pdop）包覆的纳米Ba Ti O3（Pdop-BT）颗粒能够高效负载到PVDF-g-MA纳米纤维表面。通过Pdop-BT表面氨基与PVDF-g-MA分子链内酸酐基团之间的键合作用,Ba Ti O3颗粒被牢固地锚定在纳米纤维表面。在外力作用下,该负载型纳米复合纤维表面的压电颗粒能够有效促进纤维内部PVDF偶极子的变形和极化,同时耦合纤维表面负载的压电性颗粒（Ba Ti O3）的极化作用,协同强化了压电输出性能。压电输出性能随着Ba Ti O3负载量增加而增大,当负载量为21.39%时,杂化纳米纤维基器件输出电压和电流分别高达11.8 V和1μA,输出功率为0.71μW/cm~2。同时,与填充型复合纤维相比,通过界面化学手段强化的负载型杂化纤维具有更优秀的压电输出性能和能量采集能力。