基于微藻及其固定化体系去除水体中抗生素的研究

来源 :中南民族大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dan0030
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磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星的价格低、抗菌谱广,是养殖业用量较大的两种抗生素,近年来在水环境中被广泛检出,已成为威胁水生态安全性和人类健康的重要环境问题。虽然目前已有许多磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星非生物降解的报道,但依然存在成本较高、工序复杂和产生毒性代谢物等问题。微藻由于其对抗生素的耐受性被认为具有修复抗生素污染水体的潜力。此外,利用新型载体材料细菌纤维素固定化微藻,以期能够简化微藻在去除抗生素工序、增加微藻循环利用的次数、提高抗生素的去除效率以及实现资源的充分利用。本论文系统的研究了微藻处理系统去除磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星的特性和机理,构建了光衰减模型和微藻处理系统去除磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星的动力学模型;提出了磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星经微藻处理系统的降解途径;研究了细菌纤维素吸附固定化微藻的效果,通过比较包埋和吸附两种固定化方式的去除效率,综合评价细菌纤维素固定化微藻在去除抗生素污染领域运用的潜力。论文的研究结果如下:(1)以小球藻和斜生栅藻为实验对象,测定磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星对微藻生长、叶绿素荧光和毒性的影响,发现1-25 mg·L-1磺胺二甲基嘧啶对小球藻的生长具有促进作用,对斜生栅藻生长则具有抑制作用;1-25 mg·L-1恩诺沙星对小球藻和斜生栅藻的生长具有促进作用;1-25 mg·L-1磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星对小球藻和斜生栅藻的叶绿素荧光活性均无明显影响;小球藻和斜生栅藻对磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星的EC50值随培养时间的增加逐渐减小,说明这两种微藻对磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星具有较高耐受性。(2)通过研究微藻处理系统去除水体中磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星的效果,发现磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星具有光降解的特性;与光照强度为45-50μmol photon m-2·s-1的对照组比较,小球藻处理系统对1-25 mg·L-1磺胺二甲基嘧啶的去除率均有提高,而斜生栅藻处理系统的去除率均有所下降。恩诺沙星经两种微藻处理系统处理后的去除效率与光照组相比,发现微藻的存在会减慢恩诺沙星的去除,随着浓度的增加,微藻处理系统对恩诺沙星的去除效率下降。说明微藻的种类和抗生素的浓度对抗生素的去除效率均有影响。(3)通过检测发现,藻细胞表面对磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星的吸附量很低,藻细胞内也没有检测出磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星,说明不是生物吸附和生物积累起作用。微藻的生长需要光照,磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星在光照下会发生降解,光降解对磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星去除过程的贡献在早期反应阶段是很重要的。但当光衰减平衡后则主要是微藻的生物降解作用,说明微藻处理系统对磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星的降解是光降解和生物降解共同作用的结果。对5mg·L-1磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星经微藻处理系统处理后的降解速率拟合,发现磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星的降解符合一级动力学模型。(4)采用液相色谱串联质谱法对磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星经微藻处理系统的降解产物进行了分析鉴定,磺胺二甲基嘧啶共捕捉到15种降解产物,恩诺沙星共捕捉到4种降解产物。通过对降解产物化学键及相对分子质量的分析,发现磺胺二甲基嘧啶有3条可能降解途径,发生可能由酶催化的环破裂、羟基化作用、甲基化作用和氧化反应;恩诺沙星有3条可能降解途径,发生可能由酶催化的脱烷作用和脱氟作用。(5)通过对细菌纤维素膜吸附固定化微藻的研究,发现不同培养时间对细菌纤维素的结晶度和孔隙率有较大的影响,在第11天时细菌纤维素膜的结晶度和孔隙率最大分别为93.38%和46.4%。通过测定细菌纤维素吸附固定化微藻细胞的叶绿素荧光活性、扫描电镜观察和细胞计数,可知细菌纤维素吸附固定化对微藻光合活性没有影响,细菌纤维素特有的三维网状结构对微藻的吸附较为牢固。培养至11天细菌纤维素膜的固定化效果最好,吸附小球藻和斜生栅藻的细胞数分别为5.84×106cell/cm2和5.4×106cell/cm2。(6)通过对细菌纤维素固定化微藻去除磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星的研究,发现细菌纤维素吸附固定化微藻对磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星的去除率高于悬浮微藻处理系统和细菌纤维素包埋固定化微藻。细菌纤维素吸附固定化微藻处理系统对磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星的降解符合一级动力学模型,说明细菌纤维素能作为微藻的固定化载体在磺胺二甲基嘧啶和恩诺沙星的去除中有应用潜力。
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