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炭载Pt基催化剂催化非碱性条件下甘油选择性氧化制备高附加值精细化学品是备受关注的绿色反应过程,但Pt的储量有限、价格昂贵。因而,如何提升Pt的利用率并维持其较高的催化活性显得尤其重要。为此,本文分别采用碳纳米管(CNTs)表面改性以及添加有机胺助剂的方法来调变Pt/CNTs催化剂的结构,以期提高其催化甘油氧化反应的活性,并进一步探究了产物吸附对其催化性能的影响。本文的主要研究结果如下:(1)当Pt/CNTs催化剂的负载量从2%提高到8%时,其电子结构没有发生显著变化,但平均粒径变化相对较大,其中具有合适粒径大小的Pt/CNTs催化剂表现出了更优的甘油初始转化速率;不同粒径的Pt/CNTs催化剂对C3产物总选择性的影响不大,但具有较大粒径的催化剂有利于提高甘油醛的选择性;分别经过混酸氧化以及先氧化后高温焙烧处理的CNTs负载的Pt催化剂(Pt/CNTs-O、Pt/CNTs-O-HT)具有相似的平均粒径和Pt4f结合能,但表面的酸、碱性位强度不同,从而表现出不同的甘油氧化性能,其中Pt/CNTs-O-HT催化剂拥有较强的碱性位,展现出了较高的催化活性,但也促进了 C-C的断键,导致C3产物总选择性的降低。(2)二乙胺(DEA)和二乙醇胺(DEOA)助剂的引入并没有使Pt/CNTs的粒径产生比较明显的变化,但对于Pt4ff的结合能以及其表面的碱性位强度有着较为显著的改变;DEOA促进的Pt/CNTs(Pt/CNTs-DEOA)催化剂表面拥有较高的Pt 4f结合能和较强的碱性位,因而提高了甘油的初始转化速率和甘油醛的选择性;其次,Pt/CNTs-DEOA催化剂上甘油氧化反应存在较适宜的反应温度和甘油/Pt摩尔比。(3)反应产物吸附对Pt/CNTs催化性能影响的研究结果表明,甘油醛的少量添加可以在—定程度上提高甘油的转化速率,而二羟基丙酮则会在一定程度上抑制甘油的转化,并且反应过程中甘油酸的吸附对Pt/CNTs的活性有较为显著的抑制作用;初次反应后的催化剂经过多次水洗后可以除去大部分吸附产物,表现出较好的催化活性,但经过多次循环使用后,催化剂上吸附较多的产物且不易洗去从而导致活性的降低。