ZnO基光催化剂的制备及对偶氮染料的高效降解研究

来源 :石河子大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:zhanghuajngs
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偶氮染料是染料废水中的主要污染物之一,其具有COD值高、色度深、含盐量高、BOD5/COD值低的特点,而且不容易脱色和生物降解,对环境和人类健康造成非常严重的危害。因此,研究如何高效去除水中的偶氮染料具有重要的意义。光催化技术具有能耗低、效率高、降解完全等优点,是一种最具前景的绿色的处理方法。其中ZnO因无毒无害、廉价易得,对染料的降解效果较好,而被广泛应用。但是,ZnO光催化剂仍存在对可见光利用率低、电子-空穴对复合率高、回收困难等缺点,从而限制了其在实际中的应用。本文针对ZnO的诸多缺点,通过溶胶-凝胶法制备了几种光催化剂,并用甲基橙的降解率对光催化剂的催化性能进行评价。还通过一系列的表征及性能实验,阐明了光催化降解甲基橙的降解机制。研究结果如下:以醋酸锌作为前驱体,采用溶胶-凝胶法合成氧化锌(ZnO)光催化剂,紫外光照射下降解甲基橙。所得样品通过不同的技术,如XRD,SEM和EDX进行表征。本部分研究了焙烧温度,络合比对甲基橙(MO)降解的影响。结果表明以络合比为4:1和焙烧温度为400°C制备的ZnO对MO的去除率最高为99.70%。考察了操作参数对降解的影响。结果表明,偶氮染料的去除率随催化剂用量的增加而增加;偶氮染料初始浓度越低,降解率越高;酸性条件有利于ZnO光催化剂在紫外光下降解偶氮染料。此外,还对降解动力学和降解过程中起主要作用的活性组分进行了研究。研究发现偶氮染料的降解符合一级动力学,超氧自由基是降解过程中的主要活性组分。所制备的光催化剂可以有效且快速地降解偶氮染料,因此,这种经济环保的光催化剂可用于处理被合成染料污染的废水。为了提高ZnO在可见光照射下对甲基橙(MO)的光催化降解性能,通过溶胶-凝胶法合成了Ag和N共掺杂的ZnO纳米粒子,并负载在不同性质的活性炭(AC)上。研究结果表明,光催化剂对甲基橙的降解率顺序为:Ag-N-ZnO/ACs>Ag-N-ZnO>N或Ag单掺杂ZnO>ZnO。在可见光照射下,椰子壳活性炭负载Ag-N-ZnO(Ag-N-ZnO/CHAC)光催化剂对MO的降解效率最高为98.82%。此外,甲基橙在Ag-N-ZnO/AC光催化剂上的降解动力学符合一级动力学模型。在复合光催化剂光催化降解MO的过程中,起主要作用的活性组分是·OH和·O2-。以醋酸锌、草酸和三聚氰胺为原料合成了ZnO/Fe3O4/g-C3N4-x复合光催化剂,用于降解甲基橙。并通过TEM、EDX、PL、XPS、UV-Vis和光电化学对复合光催化剂的结构和性能进行了表征。研究结果表明,ZnO/Fe3O4/g-C3N4-50%复合光催化剂的光催化性能提高了,其在可见光下对甲基橙的降解率可达到97.87%。·OH和·O2-自由基在复合光催化剂光催化降解甲基橙的过程中起主要作用。另外,由于Fe3O4的加入大大改善了催化剂的稳定性和可回收利用性。
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