发展具有环保、经济、安全等优点的绿色储能科技,不仅是新能源革命中的关键环节,也是实现“双碳目标”的重要保障。与锂离子电池具有相似“摇椅式”工作机制的钾离子电池,因具有资源丰富、成本低廉的优势,有望成为下一代大规模储能技术的主要方案之一。其中,钾电锰基层状氧化物正极材料KxMn O2因具有合成简单、价格低廉、理论比容量高等优势,引起研究者广泛关注。但目前还存在以下问题:一方面,K+的离子半径更大,导致其离子扩散的动力学性能较为缓慢。另一方面,K+在充放电过程中的重复嵌入脱出行为,以及材料过渡金属层所发生的滑移,容易导致材料结构的严重破坏和剧烈的相转变。因此,开发高比容量且结构稳定性好、动力学性能优异的正极材料对实现高性能钾离子电池至关重要。另外,钾的分子量较大,导致钾离子电池的能量密度较低。厚电极膜设计与加工,是实现高面积比容量电极膜及高能量密度电池的关键。然而,传统方法制备的厚电极膜通常由于力学性质差及内部的离子传输路径长、电子电导率低等原因,导致电池比容量下降、循环性能恶化、活性材料利用率降低等问题。针对以上问题,我们不仅从材料设计层面提出了通过在碱金属层掺杂Rb+提升材料的结构和循环稳定性,而且从厚电极膜设计层面提出利用复合导电胶设计电极结构提升活性材料负载量和利用率,从而提升电池能量密度的解决方案。主要工作内容如下:1.通过溶胶凝胶法制备了PIBs正极材料K0.4Rb0.05Mn O2,系统研究了材料的物理性质,电化学性能。我们发现具有更大离子半径的Rb+作为支柱钉扎在K层中后,非活性的Rb+不仅拓宽离子传输通道,提升电化学反应动力学过程;也抑制材料充放电过程中层间滑移导致的结构相变,使更多的K+参与到电化学反应过程中,从而实现电池容量和循环寿命的全面提升。该材料在半电池体系下表现出良好的倍率性能和循环性能。同时,我们进一步组装全电池并进行性能测试,验证了其实际应用的可能性。2.通过碳纳米管复合导电胶制备了厚度高达820微米的厚电极膜,将电极膜活性物质负载量提高至53 mg cm-2,面积比容量达到4 m Ah cm-2。碳纳米管不仅增强了电极膜的力学性能,可以有效抑制膜干燥过程中由于应力累积导致的开裂现象,而且其良好的电导率和三维网络结构优化了厚电极的电子传导和钾离子传输能力,故而提升了电池能量密度。在此基础之上,通过复合少量科琴黑来优化厚电极内部的导电网络结构,从而进一步提升电极膜整体的电化学动力学性能,实现了电池面积比容量、循环寿命的协同提升。