自然结构材料通常是在环境温度下由相对单一和脆弱的天然组分合成,但经过亿万年演化形成的高度有序多尺度微纳结构赋予了它们远超其基本组分的优异力学性能。贝壳珍珠层就是一个典型例子,由95 vol.%的文石片和5 vol.%的有机质组装而成的多尺度分级“砖-泥”结构使其强度与文石片相当的同时,断裂功相比于文石片提高了三个数量级。其非凡的断裂韧性主要来源于与结构相关的外在增韧机制,如片层滑移与拔出和裂纹偏转等。珍珠层的结构设计原理和强韧化机制为材料研究者开发高强韧的先进结构材料提供了灵感。冷冻铸造法结合浸渗工艺因其可以“自上而下”地制备出具有复杂分级层状结构的大尺寸块体复合材料而备受关注,其工艺过程简单灵活且经济环保。虽然这一工艺在制备高强韧仿贝壳结构复合材料上取得了巨大成功,但仍存在以下不足:构造出的材料通常呈现单一尺度的简单叠层结构,缺乏对多个尺度上微观结构的精细控制;传统单向冷冻铸造所得到的复合材料层片取向在整体上是杂乱无序的,与珍珠层高度有序的结构相去甚远;复合材料的实际陶瓷含量通常不超过50 vol.%,远低于珍珠层中95 vol.%的矿物相比例。因此,本文在冷冻铸造结合压力浸渗工艺的基础上,通过组元润湿性改良来构造多尺度分级结构,提出一种新型双向冷冻技术来构造三维长程有序的层状结构,利用冰晶在失稳界面的二次形核和生长来构造“砖-泥”结构雏形,并进一步结合热压工艺实现陶瓷含量的提高,最终制备出与珍珠层构型十分相似的具有高陶瓷含量和三维有序“砖-泥”结构的金属-陶瓷复合材料。主要实验结果如下:（1）受珍珠层的多尺度分级结构启发,基于组元润湿性调控思想,发展了两种润湿改良策略来促进金属基体向陶瓷层内孔隙浸渗,制备出具有仿贝壳层-网分级结构的高强韧Cu/（Ti C-Ni）和Cu/（Ti C-Cr3C2）复合材料。向Ti C陶瓷层内间接掺杂Ni（由Ni O碳热还原引入）或直接掺杂Cr3C2,均有效改善了Cu-Ti C润湿性,降低了浸渗时的毛细阻力,从而实现层内浸渗。得益于缺陷的消除,界面结合的增强以及结构的优化,当陶瓷层内Ni含量达到24 wt.%或Ti C:Cr3C2=9:1（vol.）时,复合材料表现出最佳的综合性能。阐明了层-网分级结构的强韧化机制。该结构极大地缓解了陶瓷/金属层间的力学失配,充分发挥出陶瓷颗粒高强度和金属基体高韧性的优点,并引起如陶瓷/金属层协同塑性变形,韧带桥接,裂纹钝化和偏转以及多裂纹扩展等多种增韧机制,最终使得复合材料的强度和韧性同时大幅提高。（2）针对单向冷冻铸造样品中整体层片取向杂乱的问题,开发了一种以侧置金属板为冷源的新型双向冷冻铸造技术,制备了具有三维长程有序孔隙结构的陶瓷骨架。分析了温度梯度对骨架结构特征的影响。双向温度梯度促使陶瓷片层在两方向上均定向排列,且温度梯度较小时会形成丰富的陶瓷层间枝接。研究了浆料的凝固动力学,初步建立了冷冻参数-凝固速率-结构尺寸之间的关系,浆料凝固速率的提高会使得陶瓷片层厚度和孔隙宽度降低。研究了结构取向有序度对骨架力学性能的影响。有序互连的结构能够有效减少应力集中并避免单一片层发生欧拉失稳,使其抗压强度相比于传统单向冷冻铸造样品大幅提高。（3）采用双向冷冻铸造结合压力浸渗工艺制备了三维有序层-网结构Al/（Al2O3-Ti C）复合材料,并揭示了陶瓷组分变化对复合材料力学性能的影响规律及内在原因。随着Ti C含量的增加,复合材料的弯曲强度和断裂韧性呈现先升高后降低的趋势,在Al2O3:Ti C=5:5（vol.）时达到最大。复合材料强度的提高归因于缺陷的消除以及Ti C自身更佳的强化效果,但过多的Ti C会导致严重的Al-Ti C界面反应从而削弱性能。其优异的韧性则是多种增韧机制如裂纹钝化与偏转、金属层塑性变形和多裂纹扩展等共同作用的结果。此外,研究了热压处理对该复合材料结构和性能的影响。由于陶瓷层内颗粒分散且存在较多金属相,热压后样品中陶瓷相趋向于均匀分布,其强度提高但韧性大幅降低。（4）在双向冷冻铸造的基础上,进一步利用冰晶前沿失稳来诱导二次冰晶形核和横向生长,将规则有序排列的连续陶瓷层隔断成陶瓷“砖”,从而在初始复合材料中预先构造出“砖-泥”结构雏形。经热压处理后,成功制备出陶瓷含量高达70-75 vol.%的“砖-泥”结构Al/Al2O3复合材料。优化了坯体烧结工艺,包括烧结温度,助烧剂添加量及种类。在添加1.0 wt.%Ti O2,1300 oC烧结条件时,热压处理后的Al/Al2O3复合材料表现出最佳的弯曲强度和断裂韧性。断裂机理分析表明,连续分布的金属基体自身的高韧性以及裂纹偏转等增韧机制赋予了“砖-泥”结构复合材料优异的断裂韧性。总之,本文在冷冻铸造和压力浸渗技术的基础上,开发了一种可制备出结构特征与珍珠层接近的层-网和“砖-泥”结构金属-陶瓷复合材料的有效工艺路线,可为材料研究人员开发高强韧的仿贝壳结构复合材料提供一定的参考。