二维材料的原子级厚度、表面无悬挂键等特点,使其具有独特的电子学、光学和力学特性,在新一代智能电子、光电子及储能器件等领域有巨大的应用前景。近年来,新兴的二维材料层出不穷,在计算模拟中通过对它们电子性质、磁性的研究,可以为实验和应用研究提供指导。本文利用密度泛函理论方法研究了以卟啉为前驱体合成的新型卟啉基低维材料（金属-N4碳基材料、金属-N4碳基纳米带、二维金属卟啉有机框架）的磁性和电子性质,采用基于密度泛函理论的非平衡格林函数方法计算了相关低维材料器件的自旋输运性质,探究了这些材料在自旋过滤、存储记忆、气体传感和光吸收等方面的应用前景。本论文的主要研究内容与研究结果如下:1.金属-N4碳基材料和硫/硼掺杂结构的电子性质及自旋输运性质的研究本征二维石墨烯是非磁材料,难以在自旋电子学中应用。采用金属原子掺杂石墨烯,易于在石墨烯表面形成金属团簇,不能实现自旋的有效注入。近来,实验中以卟啉为前驱体合成了金属和氮原子掺杂的石墨烯,四个N原子将金属原子固定在石墨烯中,为石墨烯在自旋电子学中的应用提供了可能。在本工作中,利用第一性原理,系统地计算了3d过渡金属-N4碳基材料的几何结构、电子性质和自旋电子输运性质。结果表明,Ti-N4碳基材料电子器件的自旋过滤效应可达到97%,Co-N4体系的自旋过滤效应可达80%以上。通过硫/硼原子的掺杂,Co体系的自旋过滤效应可提升到100%,且巨磁阻提高了三个数量级。这些结果为金属掺杂的二维碳基材料在自旋电子学中的应用提供了重要的理论依据。2.金属-N4碳基纳米带的电子性质和自旋输运性质的研究半金属态的低维材料在一个自旋通道中呈现金属性质,在另一个自旋通道中呈现半导体或绝缘体性质,可实现100%的自旋极化电流,是制备自旋电子器件的理想材料。本工作中,我们用四个N原子固定3d和4d过渡金属掺杂到锯齿状边缘碳基纳米带中,研究了其磁性、电子性质和自旋输运性质。结果表明,通过掺杂过渡金属原子可以成功地将磁性引入碳基纳米带中,其中引入Sc、Ti、V、Mn、Y、Zr和Nb的体系呈现半金属性质。在低偏压下,基于这些体系的双电极器件具有100%的自旋过滤效应,Mn体系的巨磁阻可达到10~3。本工作为低维碳基材料多功能自旋电子器件的设计提供了参考。3.基于二维锰卟啉的超灵敏气体传感器的理论研究开发灵敏度高、功耗低、可循环使用的室温气体传感器,对于环境安全检测具有重要意义。二维锰卟啉具有大比表面积和高表面活性,我们系统地研究了H2S、CO、CO2、SO2、NO和NO2气体分子吸附在该材料表面的电子结构和吸附特性。结果显示,二维锰卟啉在吸附CO、SO2、NO和NO2气体分子后的功函数随电荷转移而有不同程度的增加,体系吸附H2S和CO2后的功函数减小。此外,CO、SO2、NO和NO2气体分子的吸附显著影响该材料的电子性质,在低偏压范围内的电导率显示了该材料对这些分子的超高敏感性。二维锰卟啉材料有望成为超灵敏气体传感器的候选材料。4.含卟啉的二维共价有机框架的电子性质多样化调控二维共价有机框架材料在催化、光电器件、气体吸附、储能等众多领域具有应用潜力。调控其电子性质可以进一步拓展其应用领域。在此,我们对一类具有金属卟啉核心的二维共价有机框架进行了电子性质的研究并且通过改变中心金属原子种类和施加垂直电场对该材料的电子结构和磁性进行了调控。这些体系均展现为半导体性质,费米能级附近的能带较为平坦。我们发现电场可以使得Sc体系在半导体与半金属之间转换。另外,不同金属中心的该类体系均具有优异的光学吸收性能。本论文主要有以下七章内容组成:第一章介绍了部分二维材料的物理化学性质及自旋电子学应用;第二章介绍了理论计算的方法,包括密度泛函理论及非平衡格林函数方法;第三章介绍了一种以金属卟啉为前驱体合成的金属-N4碳基二维材料和硫/硼掺杂结构的电子性质及自旋输运性质的研究;第四章在上一章的基础上研究了锯齿形金属-N4碳基纳米带的电子性质和自旋输运特性;第五章主要介绍了二维锰卟啉材料作为气体传感材料的优异性质;第六章研究了含卟啉的二维共价有机框架的电子性质及其调控;第七章对本文工作进行了总结,并对未来的研究进行了展望。