低碳醇,作为一种可再生的清洁能源,具有重要的经济价值和应用前景。但是低碳醇合成过程一直未能实现工业化,最主要原因是催化剂的活性、选择性以及稳定性不能满足工业化的要求。本文采用共沉淀法,制备了一系列以CuCoAl-LDHs（水滑石）、CuCoAl-LDHs/CNTs和CuFeMg-LDHs/CFs为前驱体的CuCo/CuFe双金属催化剂,探究了催化剂结构与合成低碳醇性能的关系。同时,结合密度泛函理论和微观动力学模拟,深入研究了CO加氢合成低碳醇在CuCo合金上的反应机理。采用共沉淀法制备了不同铜钴比例的CuCoAl-LDHs催化剂前驱体,该前驱体经过煅烧和还原以后,得到了由LDHs衍生出的Al2O3载体负载的CuCo纳米颗粒,其中Cu和Co以合金的形式存在;相比传统浸渍法制备的催化剂,该催化剂表现出较高的活性和低碳醇选择性,归因于CuCo合金的形成,使Cu和Co之间的协同催化作用增强。同时,当Cu/Co=1/2时,催化剂有最佳的催化性能,即在250℃,3 MPa和空速3900 mL(gcath)-1下,CO转化率为51.8%,醇的选择性为45.8%,其中94.3wt%的醇是低碳醇。考察了CNTs在CuCoAl-LDHs/CNTs纳米复合材料中的作用,并提出了LDHs在CNTs表面原位生长的机理。CNTs加入以后,并没有改变LDHs层板上离子均匀分散的性质,反而促进了LDHs的分散。在低碳醇合成反应中,该复合催化剂比纯CuCoAl-LDHs有更好的催化性能。更高的活性归因于CNTs加入促使CuCo合金颗粒尺寸变小且分散更加均匀。更高的低碳醇选择性是由于CNTs具有良好的导热性能,可以减缓反应过程中热点的形成,抑制副产物烃类和CO2的产生。制备了CuFeMg-LDHs/CFs复合材料,探究了其用于合成气制低碳醇反应的长期稳定性,初步探究了催化剂失活的原因。结果发现:经过还原以后,该复合材料转变为Mg O和CFs共同负载的CuFe双金属颗粒。CuFe双金属与合成气接触以后,部分分解为Cu和Fe2C相。经过500 h反应测试,催化剂发生了轻微的失活,这主要归因于Cu和Fe2C的分离。然而,催化剂虽有失活,其活性和低碳醇选择性依然保持在较高水平,这是由于Cu和Fe2C虽然发生了部分分离,但两者在反应过程中仍然紧密接触。同时,在该复合材料中,LDHs片层原位生长在CFs上,有效地避免了因水滑石片层堆积引起的催化剂失活。利用DFT论计算结合微观动力学模拟,以CuCo合金为例,计算出了CO加氢在CuCo合金上的反应机理,并且对比了211晶面和111晶面的催化活性和产物选择性。计算发现,产物的选择性对晶面非常敏感。CuCo（211）表面对乙醇具有很高的活性和选择性;CuCo（111）表面主要生成甲醇,但速率较低。另外,CuCo（211）晶面具有很高低碳醇选择性,是因为在其表面C和O的结合能适中,使得催化剂表面既有解离吸附的CHX物种,又有非解离的CO,而两者结合正是生成低碳醇的必经路径。